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在電化學循環中可進行可逆氧化/還原的氧化還原介質（RMs）在許多電化學儲能系統中發揮了重要作用。在鋰離子電池領域，RMs以略高于充滿電電壓的氧化電位誘導可逆氧化/還原，以釋放額外電荷，這是液態電解質中的化學過充保護劑，以提高電池的安全。

對于下一代電池，如鋰氧和鋰硫電池，RMs作為液態電解質添加劑加入，以促進電極-電解質界面的電荷轉移，從而激活硫/硫化鋰，氧化鋰/過氧化鋰等絕緣放電產物。到目前為止，RM的研究一直集中在液體電解質上。目前還不知道RM概念是否可以也適用于固態系統，因為RM在固態系統中的溶解性和擴散性非常有限。

斯坦福大學崔屹教授在Journal of the American Chemical Society發表文章，All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators，作者證明了RMs在全固態鋰硫電池中的有效性，并使用同步輻射X射線吸收譜（XAS）揭示了Li₂S陰極的氧化還原化學，實現了利用RM來提升全固態鋰硫電池的性能。

在全固態鋰硫電池（ASSLSB）中，固態聚合物電解質（SPE），即固體聚合物和鋰鹽的混合物，因其比傳統液體電解質有更好的熱穩定性和比無機電解質更好的可伸縮能力而受到關注。然而，由于不受控制的活性材料（鋰多硫化物，LiPS）溶解到SPE中，和緩慢的鋰-硫轉換動力學，聚合物基ASSLSB迄今為止實現的能量密度和穩定性遠遠低于預期。

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圖1. RM在全固態鋰硫電池中的作用

RM因為電位較低，溶解性好，在充電過程中能夠率先被氧化，氧化態的RM⁺能夠通過擴散到Li₂S的表面，來氧化Li₂S，同時RM⁺還原成RM，接著RM再擴散到電極表面被氧化，形成循環。因此RM能夠降低電池充電電壓和充電反應動力學。有的RM有合適的還原電位，在放電時也可以起到類似的作用，來減小放電過電勢，促進反應動力學。

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圖2. 在全固態鋰硫電池中不同的RM性能的比較

本文通過徹底評估不同RM（AQT，AQC，LiI）的氧化還原電位和溶解度，作者發現，可溶的1,5-bis(2-(2-(2-methoxyethoxy)ethoxy)- ethoxy)anthra-9,10-quinone（AQT）顯示了在SPE中最好的氧化還原電位和氧化還原可逆性。因此，Li₂S@AQT電池在Li₂S的初始氧化中表現出最低的電位（平均氧化電位為2.4V），并在60°C，0.1C時展現出高達1133 mAh g^-1的放電容量，幾乎是無RM的Li₂S電池（579 mAh g^-1）的兩倍。

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圖3. 原位X射線吸收譜來理解RM的化學反應

使用原位X射線吸收譜(XAS)，作者揭示了基于Li₂S陰極的ASSLSBs中Li-S反應的氧化還原化學。通過使用硫K邊識別硫物種，作者發現了純Li₂S陰極在第一個電荷周期中的Li₂S－S的固-固轉化機制。這種Li₂S陰極的固固轉換導致高激活能壘（充電至4 V）和低硫利用率。利用原位XAS測試，展示了AQT存在下，第一次充電中多硫化物的形成，以及基于Li₂S@AQT陰極的ASSLSBs中的固體-多硫化物-固體轉化機制。整個第一次充電過程中，沒有觀察到裸露的Li₂S陰極。

此外，AQT RM降低了極化，提高了長循環穩定性和庫侖效率（150個循環的平均CE98.9%）。

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圖4. 含/不含AQT RM的Li₂S陰極在全固態鋰硫電池中的電化學性能

總之，作者已經成功地證明了RM在全固態電池中是有效的，合理設計了一個基于蒽醌的氧化還原中心，具有合適的氧化電位、良好的穩定性和在SPE中的高溶解度，以促進Li₂S氧化。這項研究為開發具有高能量密度、高安全性和長周期壽命的下一代固態電池開辟了一條新途徑。

原文信息

All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07754

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