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第一作者：Chi Hao Liow

通訊作者：Seungbum Hong

通訊單位：韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）

研究背景

鋰離子電池（LiB）是目前徹底改變便攜式電子和電動汽車行業(yè)的最重要技術(shù)之一，然而傳統(tǒng)開發(fā)高性能電池材料的方法通常需要長時間研究和復(fù)雜的實驗工作。因此，旨在減少人力和研究成本的機器學(xué)習(xí)（ML）引發(fā)了極大興趣，可避免愛迪生式的重復(fù)性試錯實驗。盡管ML在新材料發(fā)現(xiàn)方面取得了進展，但其在引導(dǎo)LiB電極實驗過程中的應(yīng)用仍處于早期階段。ML引導(dǎo)的優(yōu)化正極材料設(shè)計變量很少被發(fā)現(xiàn)，這是因為ML需要大量的數(shù)據(jù)。然而由于不同的個人經(jīng)驗和特定的綜合參數(shù)，設(shè)計變量難以復(fù)制優(yōu)化。

研究簡介

為此，韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）Seungbum Hong等人采用逆向設(shè)計框架來預(yù)測LiNi_xCo_1-x-yMn_1-x-y-zO₂ （NCM, x+y+z=1）正極的最佳設(shè)計變量，該框架包含3個部分：1）基于統(tǒng)計插補完善文獻整理中的缺失數(shù)據(jù)；2）進行ML和超參數(shù)搜索以最大化泛化性；3）優(yōu)化設(shè)計變量預(yù)測的實驗驗證。從逆向設(shè)計中可觀察到Ni含量、燒結(jié)溫度、截止電壓和充電倍率與LiB性能密切相關(guān)，這與之前研究一致。隨后，作者通過實驗驗證了該預(yù)測。

更重要的是，該ML模型實現(xiàn)了高精度預(yù)測，均方根誤差RMSE為8.17 mAh/g。這項工作展示了一種逆向設(shè)計方法，具有前所未有加速發(fā)現(xiàn)高能量密度正極的潛力。該成果以“Machine learning assisted synthesis of lithium-ion batteries cathode materials”為題發(fā)表于國際頂級期刊Nano Energy（IF=17.881）。

圖1. 從設(shè)計到器件流水線三個步驟的示意圖

內(nèi)容詳解

要點1：數(shù)據(jù)插補

這項工作目標是為最佳NCM正極的設(shè)計變量提供高度可行的定量指南。作者建立了NCM正極的物理描述符如成分比和二次粒徑，其他因素包括影響結(jié)晶度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的燒結(jié)溫度和持續(xù)時間以及截止電壓、測試倍率等測量條件，這些特征描述符共同作為輸入變量，而放電容量是目標輸出。

表1. 逆向設(shè)計指導(dǎo)的NCM合成總結(jié)

韓國科技院Nano Energy: 機器學(xué)習(xí)輔助合成鋰離子電池正極材料

在對輸入特征進行標準化后，作者發(fā)現(xiàn)415個數(shù)據(jù)中約有16% 的數(shù)據(jù)不可用。為了克服這個問題，作者利用了幾種插補模型，即k-最近鄰（KNN）、隨機森林（RF）和鏈式方程的多重插補（MICE）以“填充”缺失值。為了評估每種插補模型的可靠性，作者首先刪除了任何包含缺失/空值的數(shù)據(jù)行，從而將數(shù)據(jù)量從415減少到112。大部分缺失的信息與第一次燒結(jié)溫度和持續(xù)時間有關(guān)，其次是第二次燒結(jié)和粒度大小。

圖2. 每個特征中缺失數(shù)據(jù)的百分比及不同插補方法的比較

研究表明，KNN在三種插補方法中表現(xiàn)最差，原因是KNN使用k最近鄰的“特征相似度”來預(yù)測缺失值。與KNN和RF相比，MICE 產(chǎn)生的方差最小，已成為處理缺失數(shù)據(jù)的不二選擇。因此，作者對415個數(shù)據(jù)進行了MICE插補，以進行進一步分析和ML預(yù)測。

要點2：正向預(yù)測

作者使用Gini重要性解釋輸入變量的特征重要性，其中Ni含量和二次燒結(jié)溫度、測試倍率和截止電壓等變量是與放電容量高度相關(guān)的4個重要特征。令人驚訝的是，組分Co沒有被列為重要特征，這可能是由于2004~2019年間研究趨勢從富Co轉(zhuǎn)向富Ni成分，另一個原因是發(fā)現(xiàn)了高容量低成本的富鎳NCM材料。

圖3. 輸入描述符的特征重要性及使用MICE進行正向建模

由于在小數(shù)據(jù)集（< 1000數(shù)據(jù)）預(yù)測上的魯棒性，作者采用基于決策樹的梯度增強回歸（GBR）作為正向建模算法。其中，GBR的超參數(shù)通過基于90%的訓(xùn)練集和10%的驗證集的10倍交叉驗證網(wǎng)格搜索進行調(diào)整。預(yù)測結(jié)果顯示，GBR模型表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，測試R²為 0.99，MAE小于2.2 mAh/g，而驗證R²為0.85，MAE為8.9 mAh/g。

要點3：反向預(yù)測

作者采用基于粒子群優(yōu)化（PSO）算法的逆向設(shè)計模型來尋找最佳NCM正極實驗條件，使用經(jīng)過訓(xùn)練的模型預(yù)測了滿足不同目標放電容量的電化學(xué)規(guī)范的新設(shè)計變量并將其作為設(shè)計指南。接下來，作者分別根據(jù)所需的150、175和200 mAh/g目標容量逆向預(yù)測設(shè)計變量。由于實驗驗證所有預(yù)測變量的效率低下，因此采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法對預(yù)測變量的可靠性進行排序。在這種方法中，預(yù)測變量被輸入到神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中，然后將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測的放電容量與GBR預(yù)測進行比較，比較方差將作為從設(shè)計到設(shè)備實現(xiàn)的可靠性指南之一。

要點4：逆向設(shè)計的合理化

作者從特征重要性中選擇了描述放電容量的4個最重要參數(shù)，從預(yù)測的逆向設(shè)計中建立了滿足所需電化學(xué)性能的正極材料設(shè)計原則。其中，對于富Ni正極，燒結(jié)溫度通常隨Ni含量而降低。其次，充電倍率是決定電池性能的另一個關(guān)鍵變量。高倍率下電化學(xué)反應(yīng)較快，導(dǎo)致離子擴散主要發(fā)生在電解液和正極之間的界面附近，而遠離隔膜的塊狀NCM則未得到充分利用。

圖4. 基于不同期望放電容量的不同估算數(shù)據(jù)集預(yù)測的逆設(shè)計變量

此外，在數(shù)據(jù)集沒有指定Ni含量和截止電壓的情況下，該模型能夠準確預(yù)測二者之間的相關(guān)性，其中高Ni含量總是導(dǎo)致低截止電壓。由于NCM是三元體系，增加一種成分會減少一或兩種成分，這意味著增加Ni會導(dǎo)致Co和Mn相對含量降低。由于缺乏結(jié)構(gòu)穩(wěn)定劑Mn⁴⁺，富鎳正極更容易發(fā)生相變，因此導(dǎo)致低截止電壓。

要點5：實驗驗證

作者進行了逆向設(shè)計預(yù)測的實驗驗證，并根據(jù)目標容量的逆向設(shè)計預(yù)測將合成的NCM粉末分別命名為MICE@150、MICE@175和MICE@200。結(jié)果顯示，三種NCM樣品的放電容量分別為~150.0、~161.0和 ~209.5 mAh/g，庫侖效率分別為91.7%、80.0% 和85.9%。通過選擇的數(shù)據(jù)集，作者進一步比較了ML預(yù)測和在一系列不同的倍率和截止電壓下的實驗測量，平均百分比誤差為11%，這表明ML模型合理地捕捉了放電容量的變化趨勢。

圖5. 逆向設(shè)計預(yù)測的實驗驗證

最后，作者確認這種簡單的插補方法有利于逆向預(yù)測，在不減少數(shù)據(jù)集大小的情況下證明了通過逆向工程進行正極材料優(yōu)化的高可行性。然而，為了進一步改進ML預(yù)測，作者建議添加額外信息，例如電池內(nèi)部壓力和密度或負載質(zhì)量。此外，如果數(shù)據(jù)是從已發(fā)表的期刊中收集的，過濾低質(zhì)量數(shù)據(jù)可改善預(yù)測。由于ML對輸入數(shù)據(jù)很敏感，不正確的輸入值可能會影響可預(yù)測性。

結(jié)論與展望

總之，作者展示了一種穩(wěn)健的數(shù)據(jù)驅(qū)動逆向設(shè)計，可在沒有先驗知識的情況下合理探索設(shè)計參數(shù)。作者使用幾種插補技術(shù)“填充”缺失值，并獲得了具有出色預(yù)測能力的訓(xùn)練模型（R²為0.99）。隨后，使用逆向設(shè)計來預(yù)測所需目標放電容量150、175 和 200 mAh/g的設(shè)計變量。最后，驗證了逆向設(shè)計的預(yù)測設(shè)計原則。實驗測量和預(yù)測之間8.17 mAh/g的低RMSE表明該方法高度可靠，能夠加快LiB的研究步伐。此外，基于通過MICE估算的數(shù)據(jù)集對高放電容量的預(yù)測與實驗測量非常吻合。從廣義上講，這項工作提出了一種有前途的方法，可作為傳統(tǒng)愛迪生方法的補充來加速材料開發(fā)。

文獻信息

Machine learning assisted synthesis of lithium-ion batteries cathode materials, Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107214

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107214

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