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成果介紹

近年來，鋰離子電池(LIBs)作為儲能設備在電動汽車中得到了廣泛的應用。然而，處理大量的廢舊LIBs正極材料仍是一個巨大的挑戰。

清華大學深圳國際研究生院周光敏、成會明院士等人采用快速熱輻射法，將廢舊LIBs中的LiNi_1-x-yMn_xCo_yO₂?(NMC)正極轉化為高效的NiMnCo基鋅空氣電池(ZABs)正極催化劑，避免了復雜的金屬分離步驟，可以快速合成催化劑。研究表明，所制備的NiMnCo-AC具有獨特的核殼結構(其核為面心立方Ni，殼為尖晶石NiMnCoO₄)，顯示出高效的雙功能催化活性，從而使得NiMnCo-AC在ZABs中表現出優異的電化學性能。這項工作為回收利用廢舊LIBs正極材料并將其轉化為新型儲能材料提供了一種經濟、環保的方法。

相關工作以《Recycling spent LiNi_1-x-yMn_xCo_yO₂?cathodes to bifunctional NiMnCo catalysts for zinc-air batteries》為題在《Proceedings of the National Academy of Sciences》上發表論文。

圖文介紹

圖1 回收廢舊LIBs正極、以制備NiMnCo-AC催化劑的工藝示意圖

NiMnCo-AC催化劑是通過從廢舊NMC正極回收NiMnCo和隨后的快速熱輻射過程制成的，如圖1所示。從廢舊LIBs中收集廢NMC正極，并將其溶解到硝酸中，得到混合的NiMnCo溶液。將混合的NiMnCo鹽負載在活性炭載體上，然后將得到的NiMnCo-AC前驅體轉移到碳布上，快速通過高溫輻射加熱區，如圖1B所示。快速的熱輻射過程促進了NiMnCo納米顆粒的形成，而有限的加熱時間則阻礙了納米顆粒的團聚、生長。因此，通過快速熱輻射得到了NiMnCo-AC催化劑，NiMnCo納米顆粒均勻地分散在活性炭上。

圖2 NiMnCo-AC催化劑的形貌和XAFS分析

NiMnCo-AC催化劑中Ni、Mn和Co的質量負載分別為1.39 wt%、0.80 wt%和0.57 wt%，催化劑形貌為黑色粉末。NiMnCo納米顆粒在AC表面分散良好，平均粒徑為6.38 nm。XAFS結果表明，NiMnCo納米顆粒中存在兩相，即金屬Ni和NiMnCoO_x。

圖3 NiMnCo-AC催化劑的形貌和結構分析

進一步通過AC-STEM來揭示Ni和NiMnCoO_x在納米顆粒中的分布，Ni、Mn和Co在納米顆粒上分布良好。通過分析一個納米顆粒的元素分布，Mn和Co原子集中在殼層中，而Ni原子分布在整個納米顆粒中，揭示了納米顆粒具有以Ni為核和NiMnCoO_x為殼層的結構。

圖4 NiMnCo-AC催化劑的電催化性能

ORR極化曲線表明，NiMnCo-AC催化劑的起始電位為0.97 V，半波電位為0.82 V，表現出與5% Pt-AC催化劑相媲美的ORR催化活性。NiMnCo-AC催化劑的Tafel斜率較低，為68.79 mV dec^-1，表明其具有快的反應動力學。基于K-L方程的測試與RRDE測試共同表明，NiMnCo-AC催化劑遵循四電子ORR機制。OER極化曲線表明，在電流密度為10 mA cm^-2時，NiMnCo-AC的電位較低，為1.57 V，低于商用IrO₂?(1.58 V)、NiMnCoO₄-AC (1.61 V)和Co-AC (1.63 V)，表明NiMnCo-AC催化劑具有較高的OER活性。

DFT計算表明，Ni核誘導了NiMnCoO₄殼層電子結構發生重新分布，NiMnCoO₄殼層為ORR/OER過程提供了有效的活性位點；因此，Ni核與NiMnCoO₄殼層的協同作用降低了速率決定步驟的能量勢壘。

圖5 ZABs的電化學性能

在水系ZABs中，NiMnCo-AC在起始3 h的OCV穩定在1.42 V，高于對照樣品Co-AC (1.40 V)、NiMnCoO₄-AC (1.40 V)和PtC/IrO₂?(1.41 V)，這是由于NiMnCo-AC具有較高的ORR/OER催化活性。此外，基于核殼NiMnCo-AC的ZAB在50 mA cm^-2下表現出高的放電容量779 mAh g^-1。

此外，基于NiMnCo-AC的ZAB在10 mA cm^-2的初始三次充放電過程中表現出0.72 V的電壓間隙，優于Co-AC催化劑(0.87 V)、NiMnCoO₄-AC催化劑(0.87 V)和商用PtC/IrO₂催化劑(0.76 V)。在電流密度為10 mA cm^-2的條件下，采用恒流充放電法考察了ZABs的長期循環穩定性。使用NiMnCo-AC的ZAB循環200 h無明顯的電壓衰減，而商用PtC/IrO₂在循環30 h后表現出明顯電壓衰減。

文獻信息

Recycling spent LiNi_1-x-yMn_xCo_yO₂?cathodes to bifunctional NiMnCo catalysts for zinc-air batteries，Proceedings of the National Academy of Sciences，2022.

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202202119

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