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研究背景

鋰離子電池（LIB）在設備和電動汽車方面具有巨大的潛力。目前的技術進步需要帶有高容量、高能量密度的高性能電池。高壓尖晶石LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）和層狀高鎳正極LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂（NCM851005）具有獨特的性能，使我們能夠實現高能二次鋰金屬和鋰離子電池。LNMO在高放電電壓下工作，約為4.8V，而NCM851005表現出高比容量，最初可以達到>210 mAh/g（而充電電壓可低于4.3V，因此不會危及電解質溶液的穩定性）。

另一個重要方面是倍率能力。達到LNMO陰極的快速動力學可以徹底改變在4.8V高壓下工作的LIB。然而，對于所有大容量/高壓陰極來說，一個巨大的挑戰是克服循環過程中容量衰減和充電/放電電壓滯后增加的問題，這些穩定性限制阻礙了應用。

隨著鎳含量超過80%，這種限制變得更加大。在電荷期間H2 → H3相變（～4.15-4.2 V）時，各向異性晶胞體積變化的機械應變增加，增加了富鎳陰極的顆粒裂紋。此外，他們還與電解液發生副反應，造成了界面阻抗增加和容量下降。電解液分解產物，如氫氟酸（HF）等促進了活性陰極的過渡金屬（TM）陽離子溶解，導致表面變形、陰極側的容量損失以及對負極鈍化的有害干擾。

因此，幾種方法，包括摻雜、表面涂層、應用電解液添加劑和改性隔膜，已被發現有助于改善可充電鋰電池中電極的理化性能。

迄今為止，表面涂層是調控鋰金屬/鋰離子電池中鋰化過渡金屬氧化物陰極，并在穩定性和倍率方面提高其電化學行為的最佳方法。電極上的表面涂層可以穩定電極-電解質溶液界面（EEI），來阻止活性物質與電解液中酸性（HF、PF₅）物質和親電（烷基碳酸酯溶劑）試劑發生副反應。在鋰離子電池中，使用金屬或鋰化/鈉化金屬氧化物/氟化物的傳統涂層可以改變陰極表面的性能，并改善陰極的整體電化學行為。

成果簡介

鋰電大牛ACS Energy Letters：五重功能！這正極涂層真絕了！

以色列巴伊蘭大學鋰電大牛Doron Aurbach教授在ACS Energy Lett.上發表文章，Stabilizing High-Voltage Lithium-Ion Battery Cathodes Using Functional Coatings of 2D Tungsten Diselenide，作者提出用二維材料WSe₂對鋰電正極材料進行包覆，實現功能性表面涂層，來維持其穩定性。

首先，作者用CVD生長方法來合成塊體的WSe₂，之后在異丙醇中超聲進行分散剝離，形成濁液。之后在濁液中加入正極材料，通過滾筒混合器將WSe₂納米片與陰極材料充分混合。將復合混合物在80℃的風箱中蒸發至干燥，干燥后的粉狀物料進一步混合。最后，將材料從瓶中提取出來并進行熱處理，去除任何殘留的物理/化學吸收的異丙醇或水分。

作者以LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）、LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂（NCM851005）兩種正極材料為例，測試了未包覆和包覆WSe₂材料的扣式電池性能。從圖1和圖2上可以看到，無論是容量保持、倍率性能還是抑制電壓滯后、降低電池阻抗方面，含有WSe₂涂層的正極都具有更加優越的性能。

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圖1. WSe₂包覆的LiNi_0.5Mn_1.5O₄電化學性能測試

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圖2. WSe₂包覆的LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂電化學性能測試

對循環和原始涂層陰極的分析揭示了穩定電化學行為背后的因素。未涂層和WSe₂涂層的LNMO和NCM851005電極的X射線衍射和相應的晶格參數顯示，帶有涂層的正極晶胞的參數值幾乎沒有變化，這表明由于表面涂層穩定了活性物質，大部分材料的結構完整性得以保持。反過來，對循環未經處理的電極的XRD分析表明，未涂層LNMO陰極的晶格參數和晶胞體積正在下降。這可能與巖鹽的形成和充電期間的兩相反應有關。400個周期后，涂層LNMO電極的晶格參數幾乎沒有變化。

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圖3. （a-c）WSe₂包覆的LiNi_0.5Mn_1.5O₄顆粒表征，（d-f）WSe₂包覆的LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂顆粒表征

從XPS結果上看，兩種含涂層的陰極材料都表現出W-O_x和Se-O_x型與表面氧原子的配位。400個周期后，W-O_x減少，而涂層LNMO陰極的Se-O_x配位持續。相比之下，W-O_x在322個周期后保留在涂層NCM851005陰極中，而Se-O_x減少。這說明了WSe₂與陰極材料的配位對整體電化學性能的積極影響。

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圖4. 包覆后正極的過渡金屬溶解測試以及觀察循環后正極顆粒的截面

從正極上測得的過渡金屬（TM）含量來看，由涂層陰極組成的電池中TM溶解度較低，表明LNMO和NCM851005陰極的表面保護得到了改善。對循環后對正極粒子進行FIB切割，觀察正極顆粒內部的開裂情況，包覆后的顆粒都能夠保持形貌，而未包覆的顆粒已經粉碎。

此外，正極的包覆還會對鋰負極產生影響，W和Se會溶解，轉移到負極，調節SEI的成分。

總結起來，WSe₂涂層的功能有：

1. 減少了TM的溶解；

2. W和Se會在循環過程中在Li負極沉積；

3. 修飾SEI的形成；

4. 功能性正極保護層；

5. 陽極和陰極共同穩定。

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圖5. （a）LiNi_0.5Mn_1.5O₄ (LNMO), LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂ (NCM851005)和WSe₂的晶體結構，（b）WSe₂納米片在陰極表面對LNMO或NCM851005進行表面涂層，（c）本文的研究結果

原文鏈接

Stabilizing High-Voltage Lithium-Ion Battery Cathodes Using Functional Coatings of 2D Tungsten Diselenide. ACS Energy Lett. 2022, 7, 1383–1391.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c00514

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