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高能量密度和長壽命的鋰離子電池（LIB）已被廣泛應(yīng)用。LIB的復(fù)合陰極由嵌入導電碳和粘合劑基體中的許多電化學活性顆粒組成。通過調(diào)控電子和離子傳輸特性以及化學力學行為，微觀結(jié)構(gòu)在控制LIB性能方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。電化學活性陰極顆粒的裂紋、解體和活化/失活行為會影響電池長時間循環(huán)的容量衰減。

活性顆粒損傷的緩解側(cè)重于理解和調(diào)整微觀尺度的形態(tài)和化學特征，如粒度、伸長率和球度、晶體排列、中尺度動力學、晶界性質(zhì)和成分變化。例如，減少初級顆粒尺寸是提高快充性能的有效方法，因為較小的顆粒的離子擴散路徑較短。設(shè)計具有細長形態(tài)的顆粒，例如納米片或納米棒的形式，也可以提高比容量并降低電荷轉(zhuǎn)移阻力。然而，粒子形態(tài)學和電池性能之間的相關(guān)性相當復(fù)雜，在多個長度和時間尺度上都有影響。

粒子網(wǎng)絡(luò)的動力學具有重大影響，但很少被研究。例如，最近的研究發(fā)現(xiàn)了電極中的局部異質(zhì)性，在不同時間和不同位置上的活性顆粒對電池的貢獻不同。在快速充電條件下，一些粒子釋放鋰離子的速度比同類粒子更快。一些局部區(qū)域可能會變得不活躍，而電池仍然可以作為一個整體很好地運作。為了有效地進行實質(zhì)性改進，顆粒結(jié)構(gòu)和電極形態(tài)應(yīng)連貫地進行定制，并可以通過這樣實現(xiàn)協(xié)同作用。

美國SLAC國家加速器實驗室的劉宜晉，普渡大學趙克杰以及弗吉尼亞理工林鋒教授等人合作在Science上發(fā)表文章，Dynamics of particle network in composite battery cathodes，復(fù)合電池陰極中粒子網(wǎng)絡(luò)的動力學。

在本研究中，作者使用納米分辨率硬X射線相位對比全息圖對不同狀態(tài)下多層LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC）顆粒的厚復(fù)合陰極進行成像（圖1）。這些電極是從標準扣式電池中回收的，這些扣式電池在快速充電條件下分別循環(huán)了10個周期和50個周期。三維成像數(shù)據(jù)具有高空間分辨率和對比度，視野廣闊，涵蓋了大量活性粒子，這些粒子展示了各種各樣的損傷模式。

圖1. 用納米全息斷層攝影術(shù)對多層NMC粒子的陰極進行成像

為了便于統(tǒng)計分析，作者以之前基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的粒子識別方法為基礎(chǔ)，并通過開發(fā)對角數(shù)據(jù)融合方法來提高其準確性和效率，使用這種方法完成顆粒識別后，進一步量化單個顆粒的損傷水平。他們能夠隨著時間的推移跟蹤數(shù)千個單個粒子的行為，從而確定結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系，以及陰極在通常無法獲取的尺寸尺度上的惡化。

他們發(fā)現(xiàn)，循環(huán)過程中的損害不僅由每個粒子驅(qū)動，也由周圍的粒子驅(qū)動，盡管貢獻會隨著時間的推移而變化。局部網(wǎng)絡(luò)異質(zhì)性導致早期循環(huán)中的顆粒行為不同步，隨后粒子集合轉(zhuǎn)向同步行為。

圖2. 電池電極中的異質(zhì)顆粒損傷

嚴重損壞的顆粒是在電化學快速充電過程中過度使用的顆粒。它們的空間分布和排列證明了空間異質(zhì)性。如圖2A和B，循環(huán)10次的電極，嚴重受損的顆粒稀疏地分布，其濃度隨著進一步循環(huán)而增加，50次循環(huán)后的電極中，受損顆粒的聚集密度更高。圖2C分別顯示了10次循環(huán)和50次循環(huán)的電極中兩個相鄰嚴重受損粒子之間的距離的概率分布。在50循環(huán)電極中可以看到向較短距離的轉(zhuǎn)變，這表明在局部粒子簇內(nèi)存在同步效應(yīng)。

圖3. NMC陰極電化學活性和力學損傷的有限元分析

從有限元分析可以得到，附著在高導性碳/粘結(jié)劑（CB）上的活性顆粒的界面經(jīng)歷比低導電CB包圍的邊界更快的電化學反應(yīng)。因此，從第一個充電過程中的不同濃度剖面（C/C_max）推斷出，每個活性顆粒都經(jīng)歷不同的電化學活性。通過連續(xù)的放電和充電過程，電化學活動和機械損傷之間的調(diào)制減少了系統(tǒng)內(nèi)的不平衡（通過電荷轉(zhuǎn)移的界面電阻）。因此，所有三個粒子的損傷水平都收斂，表明系統(tǒng)向同步行為的方向發(fā)展。

圖4. 粒子屬性建模的可解釋機器學習框架

作者還利用機器學習的進步來建模屬性之間的關(guān)系和依賴性，即陰極粒子屬性的描述符。該模型必須既準確又可解釋。為了闡明電池陰極魯棒性的交織限制因素，作者通過屬性相關(guān)性和損傷回歸探索陰極NMC粒子參與電池級化學的程度。這兩個步驟是使用正則化自動編碼器神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和隨機森林（RF）回歸完成的。

本研究精確地指出了單個粒子的化學力學行為，并能夠更好地設(shè)計導電網(wǎng)絡(luò)，以優(yōu)化所有粒子在運行期間的利用。

西北太平洋國家實驗室Jie Xiao對本文進行了評述，其中提到：“Li等人的調(diào)查結(jié)果強調(diào)了高通量分析的必要性，以及電化學活性顆粒的形態(tài)和化學一致性對電極的充電/放電循環(huán)魯棒性的重要性。顆粒均勻性與電池材料的相關(guān)性在商用電池中得到了很好的理解。”

文獻信息

Li et al., Dynamics of particle network in composite battery cathodes. Science 376, 517–521 (2022)

https://www.science.org/doi/epdf/10.1126/science.abm8962

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