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西交宋江選AM：梯度氫鍵粘結(jié)劑實(shí)現(xiàn)2 Ah硅基軟包電池，每次循環(huán)衰減0.028%！

具有高理論容量的硅（Si）被認(rèn)為是鋰離子電池（LIB）先進(jìn)負(fù)極材料。然而Si的巨大體積變化(≈400%) 對(duì)Li⁺嵌入/脫嵌會(huì)產(chǎn)生不良應(yīng)力，導(dǎo)致電極嚴(yán)重粉化和結(jié)構(gòu)坍塌。因此，非常需要低成本和工業(yè)兼容的方法來(lái)制備先進(jìn)的硅基負(fù)極。

在此，西安交通大學(xué)宋江選教授等人通過(guò)將單寧酸 (TA) 結(jié)合到聚（丙烯酸-co-2-羥乙基丙烯酸酯）（PAH）共聚物上，設(shè)計(jì)了一種用于硅基負(fù)極的梯度氫鍵聚合物粘結(jié)劑 (PAHT)，其中氫鍵能在很寬的范圍內(nèi)調(diào)節(jié)（-2.88~-10.04 kcal mol^-1）。

當(dāng)Si顆粒膨脹時(shí)，梯度氫鍵粘結(jié)劑通過(guò)從最弱到最強(qiáng)的分級(jí)氫鍵的連續(xù)解離賦予有效的能量/應(yīng)力耗散，這可以避免傳統(tǒng)粘結(jié)劑由于缺乏梯度能量耗散而反復(fù)出現(xiàn)的突然結(jié)構(gòu)斷裂。

圖1. PAHT粘結(jié)劑中梯度H鍵的演變

因此，這種策略對(duì)于提高電化學(xué)性能和延長(zhǎng)硅基負(fù)極的壽命以及穩(wěn)定活性材料和電極結(jié)構(gòu)都是有利的。作者進(jìn)一步展示了使用PAHT粘結(jié)劑的具有前所未有高容量保持率的2 Ah NCM/Si-C軟包電池，在700次循環(huán)后具有令人印象深刻的80.2% 容量保持率（0.028%衰減/循環(huán)），使其在實(shí)際應(yīng)用中更有前景。

此外，作者通過(guò)溫度相關(guān)的IR、¹H NMR和有限元模擬揭示了梯度氫鍵的演化過(guò)程和能量耗散機(jī)理。這項(xiàng)工作為理解合金型高容量負(fù)極的機(jī)械行為提供了見(jiàn)解，為設(shè)計(jì)用于下一代LIB的新型功能粘結(jié)劑鋪平了道路。

圖2. Si基負(fù)極和2 Ah軟包電池的電化學(xué)性能

Gradient H-Bonding Binder Enables Stable High-Areal-Capacity Si-Based Anodes in Pouch Cells, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202104416

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