鋰金屬被認為是高能鋰電池最具吸引力的負極材料。然而，鋰枝晶的不可控生長和鋰沉積/剝離過程中嚴重的體積變化阻礙了鋰金屬負極的實際應用。
韓國延世大學Kwang-Bum Kim等開發了一種協同策略，它不僅可以抑制鋰枝晶的生長，而且可以承受長期循環過程中反復的體積變化。
具體而言，這項工作采用具有原位生長互鎖Ni/N摻雜石墨烯納米結構的機械彈性石墨烯組裝微球(Ni-Gn/rGM)作為鋰金屬負極的穩定3D石墨烯主體。在微球組裝過程中，Ni/石墨烯納米殼間隔層和Ni/石墨烯管分別在石墨烯組裝微球的內部和外部的石墨烯層之間原位形成。重要的是，這些原位形成的石墨烯納米殼位于Ni-Gn/rGM內部的rGO層之間，在rGO層之間形成牢固的接觸，從而使機械彈性Ni-Gn/rGM具有570 MPa的抗壓強度和18 MPa的硬度。
此外，作者提供了一種新的策略來控制石墨烯組裝微球中親鋰Ni納米催化劑的徑向分布，由于Ni納米催化劑和N摻雜石墨烯納米結構的高親鋰性，Ni-Gn/rGM可以反復引導鋰的均勻沉積，并且它們可以通過調節鋰的成核位點來抑制鋰枝晶的生長。另外，N摻雜石墨烯管與相鄰的Ni-Gn/rGM形成許多互鎖接觸，從而增加了石墨烯主體電極的導電性和結構完整性。
因此研究顯示，Ni-Gn/rGM在重復的鋰沉積/剝離循環后仍保持其初始形態，從而表現出優異的循環穩定性。結果，3D石墨烯主體在500次循環中保持了99%的高穩定CE。
此外，它表現出較小的電壓滯后(21.6 mV)以及超過1500小時的出色循環穩定性，并且沒有明顯的電壓波動。當與LiNi0.6Co0.2Mn0.2正極匹配時，該負極表現出優異的循環穩定性和倍率性能。該研究強調了具有高結構完整性和機械強度的3D石墨烯主體的機械彈性的重要性，并有望指導3D鋰金屬主體的未來設計。
Mechanically Resilient Graphene Assembly Microspheres with Interlocked N-Doped Graphene Nanostructures Grown In Situ for Highly Stable Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113316
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