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ACS Catalysis：用于酸性水分解的平面單晶氧化物模型電極(RuO2, IrO2)的基礎(chǔ)研究

電催化水分解可將來(lái)自風(fēng)能和太陽(yáng)能等可再生能源的多余能量?jī)?chǔ)存在氫分子的化學(xué)鍵中。到目前為止，只有在酸性條件下的聚合物電解質(zhì)膜(PEM)電解槽可以應(yīng)對(duì)間歇性的能量供應(yīng)，但需陰極的貴金屬用于析氫反應(yīng)(HER)和陽(yáng)極的貴金屬氧化物用于析氧反應(yīng)(OER)。酸性條件下OER的原型氧化物是RuO₂和IrO₂，它們可以滿足對(duì)長(zhǎng)期穩(wěn)定性和高電催化活性的嚴(yán)格要求。雖然RuO₂的活性明顯高于IrO₂，但其的穩(wěn)定性明顯低于IrO₂，故RuO₂和IrO₂的OER速率決定步驟仍存在爭(zhēng)論。

基于此，吉森大學(xué)Herbert Over研究人員重點(diǎn)討論超薄單晶RuO₂(110)和IrO₂(110)薄膜在OER和HER電位區(qū)的電化學(xué)降解。該模型電極的單結(jié)晶度可識(shí)別結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系并與理論緊密聯(lián)系。

研究人員認(rèn)為目前電催化理論中表觀轉(zhuǎn)移系數(shù)的建模是最薄弱的，即過(guò)電位如何影響表觀自由活化能。在高過(guò)電位下，第一步不可避免地成為決速步驟，因此轉(zhuǎn)移系數(shù)控制著電催化活性。從科學(xué)和工程的角度來(lái)看，合理設(shè)計(jì)具有特定傳遞系數(shù)的材料是非常困難的。EC理論的挑戰(zhàn)將是提供一個(gè)統(tǒng)一的處理雙層和實(shí)際的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)的理論框架，而目前的AIMD只用于模擬雙層結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)，電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)是在過(guò)渡態(tài)理論中處理的，且依賴于恒電荷或恒電位近似。故其原子尺度觀察IrO₂和RuO₂的電化學(xué)穩(wěn)定性和活性會(huì)發(fā)現(xiàn)其固有的材料特性，這將有助于為酸性水電解槽尋找可替代電極材料。

Fundamental studies of planar single-crystalline oxide model electrodes (RuO₂, IrO₂) for acidic water splitting,?ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c01973

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