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湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質界面中的應用及其增強甲酸脫氫催化性能

湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質界面中的應用及其增強甲酸脫氫催化性能
強的金屬-載體相互作用(SMSI)在多相催化劑中是一個關鍵的概念。通常在穩定的貴金屬納米催化劑的制備中起著重要作用。
南洋理工大學的Tej S. Choksi和劉汶、福州大學的湯禹和浙江理工大學的李仁宏等人報道了一種新的熔鹽輔助合成策略,通過共價和靜電相互作用,TiB2覆蓋層穩定覆蓋在不同的貴金屬上,制備出貴金屬(Pt、Ag和Au等)/TiB2催化劑。證明了貴金屬和2D TiB2之間的SMSI。
湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質界面中的應用及其增強甲酸脫氫催化性能
作者通過熔鹽輔助硼熱還原法合成出TiOx封端的TiB2載體,再將貴金屬納米顆粒負載到TiB2載體上。當TiB2載體與貴金屬納米粒子結合,就會引起SMSI現象,鵬化物層會將金屬納米粒子覆蓋封裝,形成具有高達12.0 wt%金屬負載量的耐燒結核殼納米結構。覆蓋層的厚度和覆蓋范圍可以通過煅燒溫度來控制。
湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質界面中的應用及其增強甲酸脫氫催化性能
對于Pt/TiB2,硼化物覆蓋層形成物理屏障,有效抑制Pt納米顆粒的燒結,同時促進TiB2的電荷轉移到Pt。與為了提升穩定性而犧牲催化活性的常規SMSI催化劑不同,與未改性的TiB2相比,貴金屬/TiB2催化劑顯示出顯著增強的HCOOH脫氫活性。
另外,貴金屬位點不直接參與反應。無需任何添加劑或pH調節,Pt/TiB2催化劑在10.0 M甲酸水溶液中顯示出 13.8 mmol g-1cat h-1的出色產氫率,對CO2與H2的選擇性大于99.9%。
Strong metal-support interaction for 2D materials: Application in noble metal/TiB2 heterointerfaces and their enhanced catalytic performance for formic acid dehydrogenation. Advanced Materials , 2021. ?DOI: 10.1002/adma.202101536

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