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廣工大李運勇ACS Nano: 集成雙封裝Si結構和致密工程實現超高體積/面積鋰存儲

高理論容量的硅負極在鋰離子電池（LIB）中極具應用前景。然而，其巨大的體積膨脹（~300%）和較差的導電性表明需要同時引入低密度導電碳和納米尺寸的硅來克服上述問題，但這又會導致體積性能下降。

在此，廣東工業大學李運勇教授等人提出了一種雙封裝Si結構和致密工程的集成策略，精心設計了一種Ti₃C₂T_x Mxene和石墨烯包裹的3D致密Si電極（HD-Si@Ti₃C₂T_x @G）。該電極是通過使用帶負電MXene和帶正電Si（聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDDA）涂層）的原位靜電吸附，然后進行自組裝、空氣干燥和退火制備的。

致密的HD-Si@Ti₃C₂T_x @G厚電極具有以下優點：

（i）3D導電和彈性網絡結構不僅可以有效緩解Si的體積變化和粉化，還可以提供暢通無阻的離子/電子傳輸通道；

（ii）Ti₃C₂T_x MXene和石墨烯雙封裝Si結構可極大提高Si負極的導電性和利用率；

（iii）添加少量石墨烯可實現 HD-Si@Ti₃C₂T_x@G材料的高密度（1.6 g cm^-3）和高電導率（151 S m^-1），并保證良好的電解液滲透和穩定的電極結構；

（iv）該致密厚電極可在電池系統中實現高面積/體積容量。

圖1. 不同質量負載HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負極的電化學動力學分析

因此，該HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負極在0.1 A g^-1時具有5206 mAh cm^-3的超高體積容量（質量容量：2892 mAh g^-1，負載：1.3 mg cm^-2），在1.0 A g^-1和17.9 mAh cm^-2的大面積容量（負載：14 mg cm^-2）下具有出色的長期循環穩定性，可循環 800 次（每循環容量衰減約0.046%），優于先前報道的先進硅基負極和其他負極。

此外，以HD-Si@Ti₃C₂T_x @G為負極和NCM 811為正極組裝的全電池還提供了優異的循環穩定性，在0.2 A g^-1下可循環100次，證實了該負極的實際應用前景。

重要的是，作者通過原位TEM、非原位SEM、系統動力學和結構穩定性分析清楚地揭示了高密度 HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負極的優異體積/面積性能的來源及構效關系。這項工作展示了一種簡單可行的策略，通過集成雙封裝策略和致密工程來設計用于大規模致密儲能的超高體積/面積容量的合金負極。

圖2. HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負極鋰化/脫鋰過程中的微觀結構和形態演變

Integrating Dually Encapsulated Si Architecture and Dense Structural Engineering for Ultrahigh Volumetric and Areal Capacity of Lithium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11298

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