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對于催化應用，定義明確的金屬間納米顆粒（i-NPs）的表面和近表面原子排列提供了幾何和電子特性，可以增強活性、選擇性和穩定性。i-NPs的常規結構還確保了活性位點的均勻性，這有助于研究結構-活性關系。雖然有序金屬間與無序固體溶液相比在熱力學上是穩定的，但無序到有序過渡的實現必須克服原子有序的動力學勢壘。

因此，制備i-NP催化劑通常需要高溫來促進原子擴散和有序排列，但高溫退火也加速了顆粒間燒結，它產生更大的i-NPs（>5 nm），具有更廣泛的尺寸分布，更低的比表面積，以及低活性。最近旨在制備小尺寸i-NPs的努力，特別是用于燃料電池應用的Pt材料，包括退火前用聚合物或金屬氧化物保護殼涂層、KCl基體輔助退火、金屬有機框架封閉式還原和有機金屬前體化學氣相沉積。然而，目前還沒有關于負載型亞5 nm i-NPs催化劑系列的合成方法，或者系統地探討其組成和活性增強機理。

中科大梁海偉教授/林岳博士和北航水江瀾教授等人在Science上發表成果，Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells。

作者提出了一種基于Pt的小尺寸i-NP的S錨定方法（圖1C）。Pt與碳基質中摻雜的硫原子之間強烈的化學相互作用在很大程度上抑制了高達1000°C的NPs燒結，這使得在高溫下小于5 nm的原子有序i-NP得以形成。

具體方法為：以二氧化硅NP為模板的分子前體鈷輔助碳化制備了多孔摻S的C支架（S-C）。制備的S-C支架由碳（76.0 wt%）、硫（14.0 wt %）和氧（9.0 wt %）組成，并伴有可忽略不計的鈷和氮。在這個基體中，硫主要形成C-S-C鍵，以及一小部分S-O_x物種。高表面積（1490 m² g^-1）和介孔結構將為S-C支架提供豐富的均勻分布硫點，用于金屬NP錨固。作者測試了單金屬鉑的S-C抗高溫退火的抗燒結能力。在高溫（高達1000°C）退火后，Pt NPs的平均直徑仍然小于5 nm。

作者合成了由46種鉑和其他16種金屬元素組合組成的小納米顆粒的金屬間納米催化劑，并用它們來研究電催化還原氧反應活性對合金成分和鉑表面應變的依賴性。催化劑在質子交換膜燃料電池（PEMFC）中質量效率很高，在H₂-空氣結構的PEMFC中，超低Pt負載為0.02 mg_Pt cm^-2的i-NP催化劑陰極的性能與Pt負載為0.23 mg_Pt cm^-2的Pt/C陰極相似。具體而言，超低Pt負載的PtCo i-NPs陰極在PEMFC的最大功率密度為1.08 W cm^-2。在0.9 V時，每毫克鉑可以達到1.3至1.8A的高活性。通過局域當地氧氣輸送特性，例如，通過多孔結構和碳支架表面功能化，可以提高PEMFC的性能。

圖文詳情

中科大梁海偉/林岳&北航水江瀾Science，燃料電池催化劑突破！

圖1. 基于S-C的Pt基i-NPs的合成與結構表征

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圖2. 代表性i-NPs的HAADF-STEM圖像和EDS元素mapping

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圖3. 強烈的Pt-S化學相互作用及在S-C上i-NPs的形成機理

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圖4. 電催化性能與構效關系

文獻信息

Yang et al., Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells. Science 374, 459–464 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj9980

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