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電極-電解質(zhì)界面(EEI)的復(fù)雜性給電催化劑的合理設(shè)計(jì)造成很大挑戰(zhàn)，電催化劑設(shè)計(jì)促進(jìn)了電催化反應(yīng)中特定產(chǎn)物的選擇性形成。有機(jī)物種已被用于調(diào)節(jié)金屬催化劑的CO₂還原行為。

加利福尼亞大學(xué)的 Francesca M. Toma和F. Dean Toste及加州理工學(xué)院的 William A. Goddard III等人發(fā)現(xiàn)了一種季銨表面活性劑，可以提高Ag的CO選擇性。

作者利用二十六烷基二甲基溴化銨(2-C16)改性Ag表面，則Ag箔上的CO的法拉第效率從 ?25%提高到97%，同時產(chǎn)生CO的電流密度從0.14 mA cm^-2 增加1.21 mA cm^-2，增加了9倍。并將產(chǎn)生H₂的電流密度從0.44 mA cm^-2降低至0.001 mA cm^-2，降低了440倍。

具有最高選擇性的二十六烷基二甲基溴化銨(2-C16)可提高Ag表面附近的CO₂的量以及足夠的H₂O來激活CO₂。

雖然將CO₂還原為CO需要臨界數(shù)量的水分子，但選擇性趨勢與CO₂分子的可用性密切相關(guān)。該項(xiàng)工作證明了陽離子改性劑的有序性在活性位點(diǎn)周圍起著重要作用，從而決定了反應(yīng)的選擇性。

Approaching 100% selectivity at low potential on Ag for electrochemical CO₂ reduction to CO using a surface additive. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c00830

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ACS Catal.: 接近100%！表面活性劑對Ag在低電位下的電化學(xué)CO2還原為CO的選擇性

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