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石油和天然氣等不可再生傳統能源的局限性及其對環境的影響促進了對可再生能源(風能、太陽能等)產生的清潔能源的需求。氫作為一種清潔、高密度的能量載體，被認為是傳統化石燃料的極好替代品。生產氫有各種不同的策略，大規模生產高純氫氣而不產生任何碳排放的最清潔的方法之一是利用可再生能源產生的電力進行電解水。海水電解與淡水電解相比具有重要的優點，已成為人們廣泛研究的課題。

為了使海水電解成為一種高效、經濟的制氫方法，需要由非貴金屬制成高活性電催化劑進行析氫反應(HER)和析氧反應(OER)。特別是期望電催化劑能夠承受惡劣的工業條件，并在極高的電流密度下顯示穩定的性能。

基于此，馬什哈德菲爾多西大學Ghasem Barati Darband和西南交通大學李金陽(共同通訊)等人制備出三維異質結構MnCo/NiSe/NF催化劑實現了高性能雙功能水(海水)電解。

?Appl. Catal. B：引入MnCo提高NiSe的電催化活性實現高效堿性海水全水解

對于HER，在1 M KOH中MnCo/NiSe催化劑在-10、-100、-500和-1000 mA cm^-2時需要的超低過電位分別為22.1、120.0、182.8和211.6 mV，遠低于NiSe(-10 mA cm^-2@73.8 mV，-500 mA cm^-2@393.8 mV)和Pt箔(-10 mA cm^-2@49.5 mV，-500 mA cm^-2@408.4 mV)。

在堿性海水電解質中，MnCo/NiSe催化劑在電流密度為-10，-100，-500和- 1000 mA cm^-2時的過電位分別為31.4，134.3，216.3和270.1 mV，同樣低于NiSe(-10 mA cm^-2@139.1 mV，-500 mA cm^-2@471.7 mV)，Pt箔(-10 mA cm^-2@94.2 mV，-500 mA cm^-2@547.1 mV)和泡沫Ni (-10 mA cm^-2@220.8 mV，-500 mA cm^-2@693.6 mV)。結果表明，在NiSe中引入MnCo能夠顯著提高NiSe的HER效率。

此外，MnCo/NiSe在不同的電流密度范圍內都比NiSe顯示出更好的OER活性。MnCo/NiSe電催化劑在堿性水溶液中只需要225.8、340.4、370.7 mV的過電位就可以達到10、500、1000 mA cm^-2的電流密度，在堿性海水中也只需要261.3、419.4、460.2 mV的過電位。

在相同電流密度下，NiSe在堿性水溶液中的過電位則為341.4、570.3、780.2 mV，在堿性海水中的過電位則為384.3、661.7、930.4 mV。重要的是MnCo/NiSe組成的雙電極系統在1.0 M KOH(1.41，1.67，1.88和1.92 V)和1.0 M KOH +海水(1.44，1.82，1.99和2.11 V)的溶液中達到10，100，500和1000 mA cm^-2的電壓比之前報道的雙功能電催化劑要小得多。

本文利用密度泛函理論(DFT)計算深入地了解MnCo對催化劑的催化活性所產生的作用。MnCo/NiSe異質結構在費米能級附近產生了更高密度的載流子，這表明異質結構的導電性顯著提高。

此外，Ni原子的d態DOS被進一步放大，顯示了MnCo的協同作用。顯然，這些對電荷轉移起重要作用的催化過程是有利的。

此外，對d帶部分態密度(PDOS)的分析表明，MnCo的引入使得NiSe的d帶中心向費米能級(上移)傾斜，Co的加入降低了Ni原子周圍的電子密度，從而增加了結合能。

對催化劑的吉布斯自由能變化計算進一步證明了MnCo/NiSe異質結構催化性能優異的原因。MnCo/NiSe異質結構的ΔG_H*比NiSe更接近于零(約0.1 eV)，這清楚地表明H^*與催化劑表面的結合強度得到了加強，從而有望獲得高效的HER性能。

另一方面，MnCo/NiSe從O^*到OOH^*這一步驟的勢壘比NiSe降低了約0.06 eV，這揭示了MnCo/NiSe異質結構的OER過程比NiSe的OER過程具有更有利的動力學。本研究可為設計用于大規模工業水(海水)電解的電催化劑提供思路。

Boosting the electrocatalytic activity of NiSe by introducing MnCo as an efficient heterostructured electrocatalyst for large-current-density alkaline seawater splitting, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122355.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122355.

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