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Appl. Catal. B Environ.：Pt/TiO2納米片催化劑上載體缺陷和強金屬-載體相互作用之間的相互調(diào)節(jié)

強金屬-載體相互作用(SMSI)被認為是多相催化中最重要的概念之一，但很少有研究關(guān)注SMSI調(diào)節(jié)載體結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其對催化性能的作用。

基于此，華南理工大學(xué)陳禮敏等人報道了在不同氣氛中預(yù)處理的銳鈦礦TiO₂(001)納米片負載Pt進行逆水煤氣變換反應(yīng)，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。研究表明，TiO₂載體的氫化和N摻雜都會產(chǎn)生表面和本體缺陷。表面氧空位和摻雜的N物種增強了負載過程中Pt物種的分散，并且負載的Pt物種和SMSI促進了TiO₂載體的還原，從而在H₂活化過程中產(chǎn)生更多的表面氧空位和缺陷。此外，更多的電子從TiO₂轉(zhuǎn)移到N摻雜催化劑中的表面Pt物種，導(dǎo)致Pt和N摻雜載體之間更重要的SMSI效應(yīng)。而在RWGS反應(yīng)過程中，表面缺陷吸附CO₂形成活性中間體，容易分解為CO，而表面Pt顆粒激活H₂并使H₂溢出以補充表面和整體缺陷。與氫化相比，N摻雜的TiO₂具有更穩(wěn)定的Ti³⁺，在還原氣氛中傾向于遷移到表面以填補消耗的表面缺陷從而提高催化性能。

這種新型的RWGS反應(yīng)路線在Pt/N-TiO₂催化劑上具有更好的催化性能。通過對調(diào)節(jié)SMSI的載體缺陷以及SMSI對缺陷再生和遷移的影響以及它們各自對催化性能的影響進行全面系統(tǒng)的研究，可實現(xiàn)所提出的新型RWGS反應(yīng)路線。這種研究策略厘清了催化劑結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系，這在涉及SMSI效應(yīng)的多相催化中是可行的。

Reciprocal regulation between support defects and strong metal-support interactions for highly efficient reverse water gas shift reaction over Pt/TiO₂?nanosheets catalyst,?Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120507

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