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Angew.：次表面氧缺陷消除費(fèi)米能級(jí)釘扎增強(qiáng)光電催化活性

光電化學(xué)（PEC）分解水是一種很有前途的可再生太陽(yáng)能光轉(zhuǎn)換方法。然而，由表面缺陷態(tài)引起的費(fèi)米能級(jí)釘扎（FLP）嚴(yán)重限制了PEC活性。基于此，中南大學(xué)劉敏教授，蔣良興教授，上海師范大學(xué)卞振鋒教授，慕尼黑大學(xué)Emiliano Cortés教授（共同通訊作者）等人通過精確調(diào)控的旋涂和煅燒制備了一系列具有次表面氧缺陷（sub-O_v）的金屬氧化物半導(dǎo)體。

理論計(jì)算表明，sub-O_v可以消除FLP并保持活性結(jié)構(gòu)。蝕刻X射線光電子能譜（XPS）、掃描透射電子顯微鏡（STEM）和電子能量損失譜（EELS）顯示O_v位于次表層~2-5 nm區(qū)域。Mott-Schottky和開路光電壓結(jié)果證實(shí)了FLP效應(yīng)的消除。

因此，在1.23 V vs. RHE時(shí)BiVO₄、Bi₂O₃、TiO₂的PEC性能分別為5.1、3.4和2.1 mA cm^-2，在72小時(shí)內(nèi)具有出色的穩(wěn)定性。

由于Bi₂O₃具有較低的Bi-O鍵能和良好分散的價(jià)帶，因此它被用來作為研究sub-O_v誘導(dǎo)的消除FLP的模型。

首先構(gòu)建了含不同類型O_v的Bi₂O₃模型（含s-O_v的I-Bi₂O₃；不含O_v的P-Bi₂O₃；含sub-O_v的Sub-Bi₂O₃）。局域態(tài)密度（LDOS）圖表明，I-Bi₂O₃的s-O_v在導(dǎo)帶底附近產(chǎn)生了一個(gè)弱缺陷態(tài)，電荷密度分布圖表明，這種局域態(tài)是由最外層的Bi和O原子貢獻(xiàn)的，豐富的表面缺陷態(tài)傾向于釘扎光生空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)，導(dǎo)致PEC分解水過程中嚴(yán)重的表面FLP。

O_v的消除可以完全鈍化表面缺陷態(tài)，從而抑制FLP效應(yīng)，因?yàn)樵趲秲?nèi)沒有出現(xiàn)雜質(zhì)態(tài)。同時(shí)，從導(dǎo)帶底到價(jià)帶頂?shù)呢?fù)偏移E_F使n型I-Bi₂O₃轉(zhuǎn)變?yōu)閜型半導(dǎo)體（P-Bi₂O₃），大大削弱了陽(yáng)極電流反應(yīng)。

有趣的是，Sub-Bi₂O₃仍然保留典型的n型半導(dǎo)體性質(zhì)，雖然在次表面引入O_v產(chǎn)生了接近導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂?shù)闹虚g能隙態(tài)，但出現(xiàn)的雜質(zhì)態(tài)的電荷密度主要來自于次表面原子。

最外層的表面原子對(duì)中間能隙態(tài)的貢獻(xiàn)很小，這大大減輕了表面缺陷態(tài)進(jìn)一步消除了FLP效應(yīng)。晶體結(jié)構(gòu)和部分電荷密度結(jié)果表明，sub-O_v的存在給相鄰原子帶來了輕微的畸變，導(dǎo)致了明顯的電子局域化。

Subsurface Engineering Induced Fermi Level De-pinning in Metal Oxide Semiconductors for Photoelectrochemical Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202217026.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217026.

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