1. 橡樹嶺實驗室Nat. Mach. Intell.: 主動學習用于發現鐵電材料結構-性能關系

鐵電材料中結構和拓撲缺陷的新興涌現功能支撐了其從疇壁電子到高介電和機電響應的極其廣泛的應用范圍，許多功能已通過局部掃描探針顯微鏡方法被發現和量化。然而到目前為止，搜索一直是基于試錯法或根據直覺/預先假設使用疇壁結構等輔助信息來識別潛在的感興趣對象，隨后進行人工探索。

在此，美國橡樹嶺國家實驗室Maxim A. Ziatdinov, Sergei V. Kalinin等人開發和實施了基于深度核學習（DKL）的實驗工作流程，用于主動發現鐵電材料中的結構-性能關系。其中，DKL基于高斯過程（GP）回歸，可以表示為GP與深度神經網絡的組合。與使用單個（或少量）標量描述符來引導導航過程且不包含先驗知識的經典貝葉斯優化（BO）策略相比，該方法使用結構圖像中包含的數據來識別光譜測量的位置，并同時識別新位置建立結構-性能關系。這一發現過程由預測行為及其不確定性構成的獲取函數指導并反映了實驗的目標，該目標可以是特定性能的優化、與給定模型的相似性或新穎性發現。通過這種方式，作者結合相關機器學習方法建立多維數據集之間的關系并獲得相應的不確定性，并將基于人類物理的決策在獲取函數的選擇中進行編碼。

圖1. 隨機采樣數據的DKL重建

為了說明DKL在實驗中的應用原理，作者進行了壓電響應力顯微鏡（PFM）測量實驗以研究極化滯后與鐵電/鐵彈性疇結構之間的關系。結果表明，當DKL由場內和場外磁滯回線引導時顯示出不同的探索路徑和采樣點，這意味著場內和場外磁滯回線受不同機制支配。此外，原則上DKL的深度神經網絡部分可在來自相同或相似系統的先前實驗數據上進行預訓練，這在某種程度上相當于遷移學習，然而這需要對分布外漂移效應進行嚴格分析（如由于不同的顯微鏡設置）。同樣，該工作流程可擴展到其他掃描探針顯微鏡（SPM）模式，包括電流-電壓曲線或弛豫測量。總之，這項研究提出的 DKL方法是通用的，可應用于廣泛的現代成像和光譜方法，此外還可用于更復雜的參數空間，如組合擴展庫或分子系統中的材料發現等。

圖2. 基于DKL-BO的自動化PFM實驗

Experimental discovery of structure–property relationships in ferroelectric materials via active learning, Nature Machine Intelligence 2022. DOI: 10.1038/s42256-022-00460-0

2. 殷宗友/夾國華/趙海濤SmartMat: 機器學習加速CO₂RR電催化劑計算和設計

過去的幾十年中機器學習（ML）影響了電催化領域，研究人員開始利用基于ML的數據驅動技術來克服計算和實驗限制以加速合理的催化劑設計。然而，很少有討論ML流程整體協同加速CO₂還原（CO₂RR）電催化劑的計算和合理設計的綜述。

在此，澳大利亞國立大學殷宗友教授、科廷大學夾國華教授及中科院深圳先進院趙海濤副研究員等人總結了機器學習（ML）在CO₂RR電催化劑設計中應用的最新進展。與之前這方面的綜述不同，作者主要將ML在電催化CO₂RR中的應用分為兩個方面：一方面，研究人員基于AI技術構建了勢函數，替代了求解薛定諤方程這種耗時的量子化學計算過程，從而加速了計算并達到大規模、低成本高通量模擬的目的，這是ML輔助加速計算過程的體現；另一方面，訓練數據來源于高通量實驗數據、理論計算或模型構建數據集，這是ML輔助合理設計過程的體現，包括建立數據集/數據源選擇、描述符選擇和驗證、ML算法選擇和模型預測。作者詳細討論了這兩種策略，并概述了ML在CO₂RR電催化劑設計中的機遇和未來挑戰。

圖1. ML加速CO₂RR電催化劑計算和設計的示意圖

最后，作者總結了未來ML在CO₂RR電催化劑設計中的挑戰：1）計算成本問題。DFT計算仍將是短期內篩選電催化劑和研究機理的主要工具，希望ML將在未來大幅降低昂貴的DFT計算成本；2）數據來源仍面臨挑戰。數據集是未來合理設計CO₂RR電催化劑的基礎，然而目前缺乏用于模型訓練和驗證的足夠多樣化和廣泛的實驗數據集；3）描述符的兼容性問題。由于實驗觀察和 DFT計算之間的代溝，實驗和模擬描述符之間的交互目前是不兼容的；4）算法的壁壘問題。算法參數可能會造成誤差，如何消除這些誤差需要算法調試。因此，有必要基于數據科學方法確保數據集和訓練模型的可靠性和可重復性；5）可靠ML流程的合理設計問題。考慮到決速步驟的多樣化，未來集成DFT計算、ML和實驗的工作流程將促進對電催化CO₂RR的進一步理解。

圖2. 不同ML方法訓練模型的預測性能比較

Machine learning accelerated calculation and design of electrocatalysts for CO₂ reduction, SmartMat 2022. DOI: 10.1002/smm2.1107

3. 韋國丹/周光敏/張璇EEM: 脈沖測試+機器學習快速估計電池剩余容量

鋰離子電池已廣泛用于消費電子、儲能和電動汽車領域，估算其容量的直接方法是直接測量，但完全充放電過程通常需要數小時才能完成。此外，來自傳感器的測量噪聲很容易影響實時電阻估計，而容量估計通常依賴于準確的荷電狀態（SOC）。因此，如何準確獲得SOC估計仍然是另一個挑戰。

在此，清華-伯克利深圳學院（TBSI）韋國丹副教授、周光敏副教授及張璇等人通過將常規的實時電流短脈沖測試與數據驅動的高斯過程回歸（GPR）算法相結合，成功開發并驗證了一種有效的電池估計方案，適用于容量從100%健康狀態（SOH）到 50% 以下的電池，最終估計的平均準確率高達95%。首先，作者基于所提出的方法從電流脈沖測試的原始測量中獲取特征，以建立準確有效的容量估計；其次，選擇在不同SOC和電壓階段上執行短期電流脈沖測試來捕獲電池退化信息；第三，方便地從電流脈沖測試的電壓響應的轉折點中提取特征。其中，輸入是脈沖電壓的采樣點，輸出是相應的測量容量。作者比較了5種不同的機器學習方法，并最終選擇了結果可靠且魯棒性更好的GPR算法來進行容量估計。

圖1. 五種典型機器學習方法的性能比較

總體而言，這種脈沖測試只持續幾秒鐘，便于在鋰離子電池的各種工作條件下進行。與傳統的長充放電方法相比，所提出的脈沖測試可將測試時間減少80% 甚至更多。作者通過探索不同電壓階段和SOC對容量估計精度的影響來研究機制，結果表明電壓在3.4V左右時精度最好且SOC低時精度高，相同SOC下精度高于相同電壓脈沖下精度。此外，該模型的有效性主要取決于脈沖測試，因為它可以反映隨著老化的發展而極化加深的電池內阻。其次，需要在脈沖測試前將電池統一到相同的狀態。否則，即使充電相同的電量，實際的SOC也會隨著老化程度的不同而不同。同時，脈沖曲線反映了電池在充電階段的老化程度及其電壓平臺的變化。總之，這種與數據驅動算法相結合的新型脈沖測試為快速估計剩余電池容量打開了一個新窗口。

圖2. 脈沖特征對預測能力的物理解釋

Fast Remaining Capacity Estimation for Lithium-ion Batteries Based on Short-time Pulse Test and Gaussian Process Regression, Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12386

4. 南策文院士/沈忠慧Interdisciplinary Materials: 儲能材料中的機器學習綜述

機器學習（ML）憑借其極強的數據分析能力，在材料研究范式的革命中顯示出無限的潛力。為了促進ML在材料科學中的更大進步，加強材料與計算機/物理/數學之間的交叉融合勢在必行。

在此，清華大學南策文院士、武漢理工大學沈忠慧研究員等人總結了機器學習（ML）在儲能材料研發中的最新進展，并對ML在材料科學中的創新實施提供了一些見解。首先，作者介紹了一個基本的ML通用工作流程，包括目標、數據、特征化、算法、評估和應用六個步驟，討論了每個步驟中的關鍵概念、方法、示例和挑戰。然后，作者以介電電容器（DC）和鋰離子電池（LIBs）作為兩個具有代表性的例子，從三個方面重點介紹了ML在儲能材料研發中的最新進展，包括發現和設計新材料、豐富理論模擬及輔助實驗和表征。目前，ML已經與實驗過程的整個生命周期廣泛集成并顯示出解決復雜問題的巨大潛力，極大地加快了儲能材料的研發步伐。然而，值得注意的是，仍有許多挑戰有待解決。

圖1. ML的通用工作流程

為此，作者概述了對儲能材料中ML應用的未來挑戰和機遇的一些看法：1）建立全生命周期材料數據庫。大多數材料數據庫主要包含有關原子/分子/晶體結構等相應的內在特性信息，但材料性能在整個生命周期中也可能受外部因素的影響。因此，以微觀結構為主線進行全生命周期研究不僅可以為科技創新提供更多沃土，也更有利于材料的實際應用；2）開發多目標優化算法。目前ML在優化單目標性能方面取得了成功，然而當處理兩個或更多的性能時，優化問題會變得棘手。因此，迫切需要開發新的高效算法；3）提高ML的可解釋性。盡管ML算法能夠實現快速準確的預測，但黑箱特性使其決策難以理解。因此，保持ML的可量化解釋性和智能預測之間的平衡是一項艱巨的挑戰，需要跨多個學科進行深度集成和協作。

圖2. 人工智能原子力顯微鏡（AI-AFM）的示意圖及應用

Machine learning in energy storage materials, Interdisciplinary Materials 2022. DOI: 10.1002/idm2.12020

5. npj Comput. Mater.: 機器學習加速發現具有超低晶格熱導率的四元硫屬化物

具有本征低晶格熱導率的新型化合物在基礎研究中受到高度追捧，這將有助于設計和發現適用于設備應用的高效材料。高通量（HT）DFT 計算等現代計算方法加速了新化合物的發現，但該方法可能會錯過許多迄今未知的穩定化合物。

為此，美國西北大學Chris Wolverton, Cheol Woo Park及Koushik Pal等人設計了一種基于晶體圖卷積神經網絡（CGCNN）的先進機器學習（ML）模型，用來發現新的四元硫屬化物AMM’Q₃（A/M/M ‘=堿金屬、堿土金屬、后過渡金屬、鑭系元素，Q=硫屬元素）。該模型對輸入晶體結構的體積（即尺度）不敏感，從而使模型能夠在不知道其DFT弛豫體積的情況下更準確地預測假設化合物的性質。結果表明，材料發現的總體成功率相當高（~11%），作者總共發現了461種可能合成的新型四元硫屬化物（包括99 種熱力學穩定和362種低能亞穩定化合物）并對4199種獨特的AMM’Q₃組合物進行DFT計算驗證。作者隨機選擇了14種DFT穩定的半導體和非磁性化合物研究熱傳輸特性，計算表明這些化合物都表現出超低的晶格熱導率。

圖1. 多目標ML框架的圖示

通過分析其中一種化合物KLiZrSe₃的諧波和非諧波晶格動力學特性，作者發現該化合物家族中的超低晶格熱導率源于（a）產生低聲速的軟聲學聲子分支，（b）出現在低頻的聲子分支之間的強雜化，（c）在格林乃森參數的高值中可見的較大聲子非諧性。此外，低能量幾乎無色散的光學聲子分支的存在也造成載熱聲子壽命縮短，進而導致非常低的晶格熱導率。這項工作能夠鼓勵基于圖神經網絡的ML模型的應用和開發，以有效地發現新材料。雖然這項研究繞過了輸入晶體結構的DFT弛豫體積信息，但必須設計一個可解釋弛豫期間晶體結構在應力和離子位置的ML模型。總之，這項研究證明了尺度不變ML模型在預測新化合物方面的高效性，并為這些新化合物提供了實驗研究機會。

圖2. 預測的穩定化合物的熱傳輸特性

Scale-invariant machine-learning model accelerates the discovery of quaternary chalcogenides with ultralow lattice thermal conductivity, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00732-8

6. 圣母大學羅騰飛/馬瑞民ACS AMI: 基于強化學習探索高熱導率非晶聚合物

開發具有理想導熱性的非晶聚合物具有重要意義，因為其在熱傳輸至關重要的應用中無處不在。然而，傳統的愛迪生式方法很慢且不能保證材料開發的成功。

在此，美國圣母大學羅騰飛、馬瑞民等人采用基于強化學習的逆向材料設計算法，利用文獻中生成的469個分子動力學（MD）模擬數據探索高熱導率（TC≥0.400 W/m·K）的非晶聚合物。作者使用機器學習生成的基準數據庫 PI1M（其中包含約100萬個虛擬聚合物結構）訓練基于循環神經網絡（RNN）的聚合物生成器，并使用該模型生成新的聚合物結構。此外，作者訓練了隨機森林（RF）模型以量化469個MD模擬數據上的化學-TC關系，該模型為新生成的聚合物提供反饋（即預測TC）。結果顯示，對于所有生成的TC≥0.400 W/m·K的聚合物，其TC介于0.400~0.430 W/m·K之間。作者通過計算合成可及性分數評估了其可合成性，并使用MD模擬驗證了所選聚合物的熱導率。

圖1. 本研究中使用的聚合物結構表示示例及TC分布

最終，作者通過MD模擬驗證了30種聚合物結構，其TC范圍從0.360~0.693 W/m·K，其中最佳導熱聚合物的TC為 0.693 W/m·K。根據合成可及性分數估計，這些聚合物很容易合成。MD計算的TC可能會受到所用力場準確性的影響，但由于作者使用相同的力場來生成所有數據，因此本研究的結果和結論應該是自洽的。此外，在非晶聚合物中，構象比鍵合相互作用本身更重要，因為熱載體會因結構無序而分散。此次模擬的聚合物主要涉及有機分子中包含的常見鍵和原子，因此使用的力場應該能夠捕獲構象，從而提供對非晶聚合物TC的一致預測。這項工作證明了使用強化學習來設計具有高TC聚合物的適用性，可以推廣到設計具有不同特性的聚合物材料。

圖2. 使用MD模擬的無非晶聚合物生成和TC計算圖

Exploring High Thermal Conductivity Amorphous Polymers Using Reinforcement Learning, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c23610