缺陷材料已被證明在鋰硫（Li-S）電池中具有吸附和催化性能，可有效解決多硫化鋰（LiPSs）穿梭和Li-S電池充放電過程中轉(zhuǎn)化動力學(xué)緩慢的問題。然而，目前仍缺乏對缺陷濃度與電極吸附催化性能之間定量關(guān)系的研究。

北京理工大學(xué)孫克寧、王振華、悉尼科技大學(xué)汪國秀等基于缺陷化學(xué)理論，提出了一種定量研究缺陷濃度對LiPSs在Li-S電池中吸附和催化性能影響的策略。

圖1. 材料表征

具體而言，作者以不同氧空位濃度的鈣鈦礦Sr_0.9Ti_1-xMn_xO_3-δ(STMnx)(x = 0.1-0.3)作為研究對象進行了定量調(diào)控。通過對吸附性能和電化學(xué)性能的一系列測試，建立了氧空位濃度與吸附催化性能之間的定量關(guān)系。

此外，采用密度泛函理論（DFT）計算和原位實驗研究了Li-S電池中氧空位的催化機制。研究發(fā)現(xiàn)，增加的氧空位可以有效提高鈣鈦礦與LiPSs之間的結(jié)合能，降低LiPSs分解反應(yīng)的能壘，從而促進LiPSs轉(zhuǎn)化反應(yīng)動力學(xué)。

圖2. LiPSs的催化轉(zhuǎn)化研究

結(jié)果，具有高氧空位濃度的鈣鈦礦STMn_0.3表現(xiàn)出優(yōu)異的LiPSs吸附和催化性能，實現(xiàn)了高效的Li-S電池。采用STMn0.3的Li-S電池在2C下可提供780 mAh g^-1的出色初始比容量，經(jīng)過1500次循環(huán)后具有每圈0.032%的低容量衰減率。這種氧空位的定量調(diào)控策略對缺陷材料的設(shè)計與調(diào)控具有啟發(fā)意義，可在Li-S電池及相關(guān)儲能與轉(zhuǎn)換系統(tǒng)領(lǐng)域推廣應(yīng)用。

圖3. Li-S電池性能

Catalytic Mechanism of Oxygen Vacancies in Perovskite Oxides for Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202222