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由于傳統(tǒng)碳酸酯的不相容性和醚類電解液的窄電化學(xué)窗口，開發(fā)用于鋰金屬電池的新型溶劑勢在必行。盡管氟化醚顯示出改善的電化學(xué)穩(wěn)定性，但它們幾乎不能溶劑化鋰離子。因此，電解液化學(xué)的挑戰(zhàn)是將氟化醚的高電壓穩(wěn)定性與醚的高鋰離子溶劑化能力在單個分子中相結(jié)合。

弗里堡大學(xué)Ali Coskun、首爾大學(xué)Jang Wook Choi等報道了一種新型氟化溶劑 2,2-二甲氧基-4-（三氟甲基）-1,3-二氧戊環(huán)(DTDL)，它將環(huán)狀氟化醚鏈段與線性醚鏈段相結(jié)合，以同時實現(xiàn)高電壓穩(wěn)定性，并調(diào)節(jié)鋰離子溶劑化能力和結(jié)構(gòu)。

圖1 分子結(jié)構(gòu)和電化學(xué)表征

從分子設(shè)計的角度來看，作者引入了吸電子官能團-CF₃，以提高醚的氧化穩(wěn)定性。進一步為保持Li⁺溶劑化能力，又對-CF₃的空間排列進行了調(diào)整，以避免氟化碳原子直接連接到-O-原子上，如三（2,2,2-三氟乙基）原甲酸酯（TFEO）、雙（2,2,2-三氟乙基）醚（BTFE）和1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE)等氟化醚。

因此，原碳酸四甲酯核心被整合，以在一個簡單的一鍋反應(yīng)中結(jié)合環(huán)狀氟化鏈段和線性醚鏈段，形成高度預(yù)組織的結(jié)合位點，從而獲得對Li⁺具有可控的溶劑化能力以增加離子對，同時實現(xiàn)高氧化穩(wěn)定性。

圖2 Li|Cu半電池的循環(huán)性能和SEI成分

結(jié)果，在僅添加1 M的LiFSI鹽后，在基于DTDL的電解液中就觀察到接觸離子對(CIP)和聚集體(AGG)簇的形成，這與之前的報道一致。值得注意的是，這種低濃度的Li⁺配位FSI陰離子聚集體的形成非常顯著，而這種現(xiàn)象通常會在HCEs和LHCEs中獲得。因此，所獲得的溶劑化結(jié)構(gòu)允許將電解液的氧化穩(wěn)定性提高到5.5 V vs. Li/Li⁺，并獲得FSI衍生的無機SEI層和0.75的高鋰離子遷移數(shù)。

基于這些特殊特性，具有1 M LiFSI-DTDL的Li|Cu半電池在500次循環(huán)中表現(xiàn)出 99.2%的高平均CE。此外，采用2 M LiFSI-DTDL電解液的有限過量的Li|NCM811全電池在0.5 C下在200次循環(huán)后實現(xiàn)了84%的容量保持率，從而展示了這種新型電解液的應(yīng)用潛力。

圖3 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)分析

Fluorinated ether electrolyte with controlled solvation structure for high voltage lithium metal batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29199-3

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Nature子刊：耐5.5V高壓的鋰金屬電池用新型氟化電解液！

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