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?浙大AFM：Ce 摻雜耦合CoP/Ni3P雜化相互作用，協同促進大電流密度高效水分解

電催化水分解析氫反應(HER)為將電能轉化為清潔化學燃料提供了一條有效的途徑，但是高中間體(H*，OH*)吸附/解吸能壘和緩慢的物質/電荷轉移增加了在大電流密度下堿性水電解析氫的過電位。

根據大多數文獻報道，利用催化劑的形態結構調控電子結構以減少反應能壘和改善物質/電荷傳輸是一種有效的策略。

基于此，浙江大學張興旺課題組構建了一種Ce摻雜CoP納米片/Ni₃P@NF異質結構(Ce_0.2-CoP/Ni₃P@NF)，Ce_0.2-CoP和Ni₃P@NF能夠協同改善水分解動力學。

電化學性能測試結果顯示，在1.0 M KOH中Ce_0.2-CoP/Ni₃P@NF在?500 mA cm^?2和?1000 mA cm^?2電流密度下的HER過電位分別為?185 mV和?225 mV，并且顯示出連續運行200小時的長期穩定性。

此外，Ce_0.2-CoP/Ni₃P@NF催化劑在大電流密度下也表現出顯著的pH通用性(在0.5 M H₂SO₄和1.0 M PBS中，電流密度為?500 mA cm^?2時的HER過電位分別為162 mV和406 mV)。

更重要的是，在準工業條件(25wt% KOH，50°C)下，使用Ce_0.2-CoP/Ni₃P@NF作為陰極的電解槽只需要1.775 V的電池電壓電流密度就能達到500 mA cm^?2。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)的計算進一步揭示了Ce_0.2-CoP/Ni₃P@NF催化劑的協同激活機制:

1.Ni₃P@NF載體提供了一個粗糙和導電表面，以負載活性組分(CoP)，并調節CoP和Ni₃P之間的電子相互作用；

2.Ce摻雜進一步導致CoP/Ni₃P@NF中電荷重新分步。因此，CoP/Ni₃P的電子相互作用和Ce摻雜誘導的電荷重分布協同激活了CoP，使得其d帶中心(ε_d=?2.0 eV)遠離費米能級，從而降低了H*解吸和H₂O解離能壘。

總的來說，這項工作為設計適用于大電流密度的能量轉換催化劑提供了一個新的策略。

The Synergistic Activation of Ce-Doping and CoP/Ni₃P Hybrid Interaction for Efficient Water Splitting at Large-Current-Density. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202212381

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