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水系可充電鋅碘（Zn-I₂）電池的開發仍然受到多碘化物穿梭問題的困擾，這經常導致電池循環壽命不足。

在此，比利時魯汶大學賴飛立博士、鄭州大學黃佳佳副教授等人基于“雙電層”（EDL）概念的指導，采用原位季銨化工程制備了獨特的N,N’-二甲基-1,3-丙二胺接枝和三乙烯四胺交聯丙烯酸纖維/碘（GC-PAN/I）正極從而實現了對Zn-I₂電池多碘化物的合理調控。

作者通過一種高度簡便且可加工的兩步反應開發 GC-PAN/I正極，并在市售的丙烯酸纖維骨架上形成一個均勻的靜電層，該層涉及碘陰離子和季銨陽離子。研究表明，該正極可提供足夠的靜電相互作用以將多碘化物固定在正極上并降低反應能，從而提高Zn-I₂電池的循環耐久性和倍率性能。更重要的是，這種季銨化工程能夠在I₃^–和I₂之間產生大的能壘，阻止固體I₂的產生，從而產生基于溶液的碘化學（I^–/I₃^–）。

圖1. 基于GC-PAN/I正極的Zn-I₂電池的反應機理

因此，基于GC-PAN/I正極的Zn-I₂電池表現出超穩定的循環性能（在20 C下2000次循環后容量保持率約為97.24%）和倍率性能（146.1 mAh g^-1@1 C；133.8 mAh g^-1@1 C）。此外，GC-PAN/I 在各種復雜環境中的實際測試證明了季銨化工程的高環境耐受性、可靠性和中等能量密度（159.5 Wh kg^-1）。

特別是，該季銨化工程還表現出普適性，其中基于衍生材料（市售季銨化樹脂，QR-D296/I）概念的尖端Zn-I₂電池在20 C下經過17000次循環后表現出約100% 的容量保持率。總之，這項工作為大規模、低成本和高性能Zn-I₂電池的設計和開發提供了一條有前景的途徑，同時，本文提出的季銨化工程還可推廣到其他金屬-碘/硫電池系統中的穿梭效應抑制。

圖2. 不同條件下基于GC-PAN/I正極的Zn-I₂電池性能

A Universal Polyiodide Regulation Using Quaternization Engineering toward High Value-Added and Ultra-Stable Zinc-Iodine Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105598

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賴飛立/黃佳佳Adv. Sci.: 通用的季銨化工程抑制鋅碘電池的多碘化物穿梭

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