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Adv. Sci.: 高通量隨機(jī)擊穿模擬+機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)聚合物復(fù)合材料的儲(chǔ)能性能

聚合物介質(zhì)電容器由于其高功率密度而廣泛用于脈沖功率器件。由于純聚合物的介電常數(shù)低，需要無(wú)機(jī)填料來(lái)改善其性能，填料的尺寸和介電性能會(huì)影響聚合物基復(fù)合材料的介電擊穿。然而，僅通過(guò)實(shí)驗(yàn)不能完全得出填料對(duì)擊穿強(qiáng)度的影響。

在此，哈爾濱理工大學(xué)殷景華教授、馮宇副教授等人使用具有3個(gè)變量的綜合隨機(jī)擊穿模型來(lái)研究填料對(duì)聚合物基復(fù)合材料擊穿過(guò)程的影響，其中3個(gè)最重要的因素包括填料介電常數(shù)（ε_r）、填料尺寸（d）和填料含量（v）。作者基于兩種代表性聚合物材料聚酰亞胺（PI）和聚偏二氟乙烯（PVDF），通過(guò)模擬具有不同 ε_r、d和v填料的聚合物基復(fù)合材料中擊穿路徑的演變分析了潛在的物理機(jī)制。

在上述模擬結(jié)果的基礎(chǔ)上，作者發(fā)現(xiàn)通過(guò)填料的3個(gè)變量d、v和ε_r調(diào)節(jié)的阻塞效應(yīng)、填充效應(yīng)和介電匹配對(duì)聚合物基復(fù)合材料的介電擊穿強(qiáng)度（E_b）具有顯著影響。通過(guò)調(diào)整3個(gè)變量可以觀察到聚合物基復(fù)合材料的擊穿路徑演變，從而得到以下一般規(guī)律：在特定范圍內(nèi)，填料d越大，填充狀態(tài)越合適；填料的ε_r越接近基體，聚合物基復(fù)合材料的E_b改善越顯著。

圖1. 調(diào)整三個(gè)變量來(lái)模擬PVDF復(fù)合材料的擊穿路徑演變

接下來(lái)，作者基于504組高通量隨機(jī)擊穿模擬的E_b結(jié)果建立機(jī)器學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)庫(kù)，以介電常數(shù)ε_r、尺寸d和填料含量v為變量構(gòu)建可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)模型。作者以12個(gè)原型函數(shù)和4個(gè)相互作用作為生成描述符，通過(guò)最小二乘回歸（LSR）執(zhí)行回歸分析。決定系數(shù)的LSR被用作篩選描述符的標(biāo)準(zhǔn)，進(jìn)行3輪篩選以獲得關(guān)于E_b的最終預(yù)測(cè)表達(dá)式。然后將ε_r的經(jīng)典公式與E_b預(yù)測(cè)表達(dá)式相結(jié)合，可得到聚合物基復(fù)合材料的儲(chǔ)能密度（U）預(yù)測(cè)表達(dá)式。

最后，作者制備了聚醚酰亞胺（PEI）/氧化鋁（Al₂O₃）復(fù)合材料以驗(yàn)證預(yù)測(cè)，系統(tǒng)地進(jìn)行了PEI/Al₂O₃復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)表征和性能測(cè)試。結(jié)果表明，U實(shí)驗(yàn)結(jié)果與預(yù)測(cè)的計(jì)算結(jié)果基本一致，這也驗(yàn)證了U的普適性和準(zhǔn)確性預(yù)測(cè)。總之，該工作為研究人員開(kāi)發(fā)具有高U值的聚合物介質(zhì)電容器提供了便利和指導(dǎo)。

圖2. 研究聚合物基復(fù)合材料擊穿強(qiáng)度的詳細(xì)機(jī)器學(xué)習(xí)流程

Prediction of Energy Storage Performance in Polymer Composites Using High-Throughput Stochastic Breakdown Simulation and Machine Learning, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105773

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