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郭再萍/柳永寧/陳元振AEM:石墨化樟子松實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定鋰硫電池(500圈,99%)

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鋰硫(Li-S)電池的衰減主要?dú)w因于中間多硫化物(LiPSs)引起的穿梭效應(yīng)。

阿德萊德大學(xué)郭再萍、西安交通大學(xué)柳永寧、陳元振等通過結(jié)合氧空位和多重受限連續(xù)導(dǎo)電結(jié)構(gòu)開發(fā)了一種多功能硫主體材料,以用于超穩(wěn)定和高能Li-S電池。

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圖1. 材料制備及表征

具體而言,這項(xiàng)工作通過將碳納米管和具有缺陷的LaNiO3-x(LNO-V)納米粒子填充石墨化樟子松框架的微通道中,制備了一種具有氧空位的多重受限正極結(jié)構(gòu)。石墨化樟子松(GP)的規(guī)則微通道提供了容納硫的大空間,并抑制了LiPSs的橫向擴(kuò)散,從而導(dǎo)致硫的定向傳輸。LNO-V納米粒子界面附近豐富分布的氧空位可以與多硫化物相互作用,以抑制垂直擴(kuò)散并提供更多的活性位點(diǎn)來(lái)催化LiPSs轉(zhuǎn)化。

此外,氧空位周圍的不成對(duì)電子可以與長(zhǎng)鏈多硫化物中的硫原子結(jié)合形成La-S和Ni-S以捕獲多硫化物。

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圖2. 動(dòng)力學(xué)研究

正如預(yù)期的那樣,所制備的GP/CNT/LNO-VS顯示出超穩(wěn)定的循環(huán)耐久性(在 0.5 C的電流密度下循環(huán)超過500次厚容量保持99%)。此外,具有11.6 mg cm-2 高面積硫負(fù)載量的復(fù)合電極在1 mA cm-2(0.05 C)下顯示出8.5 mAh cm-2的高面積比容量。這種正極優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的硫主體材料,包括金屬氧化物/硫化物/氮化物和碳。

作者相信,該文提出的多約束正極結(jié)構(gòu)不僅為硫電極設(shè)計(jì)提供了一條新途徑,以實(shí)現(xiàn)高性能Li-S電池,而且為開發(fā)新型約束結(jié)構(gòu)和用于催化和儲(chǔ)能的缺陷鈣鈦礦化合物打開了大門。

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圖3. Li-S電池性能

Defect Engineering in a Multiple Confined Geometry for Robust Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Material 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103981

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