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Chemical Engineering Journal：用于CO2電還原的納米結(jié)構(gòu)Ni單原子催化劑的合成多尺度設(shè)計(jì)

合理的納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可以最大限度地利用活性中心，大大增強(qiáng)多相催化性能。單原子催化劑（SAC）是近年來(lái)出現(xiàn)的一種新型催化劑，但納米結(jié)構(gòu)SAC的系統(tǒng)設(shè)計(jì)還很少被證實(shí)。

在這里，韓國(guó)科學(xué)技術(shù)院Sang Ouk Kim和Jihun Oh等人提出了鎳基SACs電化學(xué)CO₂還原（CO₂RR）的結(jié)構(gòu)依賴性。從Ni-咪唑酸配位聚合物（Ni-Im）及其與碳納米管（CNT）和沸石-咪唑酸鹽骨架（ZIF-8）的負(fù)載對(duì)應(yīng)物展開討論，在熱解后得到相應(yīng)的衍生物，即Ni-SAC、Ni-SAC-CNT和Ni-SAC-ZIF-8。襯底的存在形成了大量表面多孔N摻雜碳納米結(jié)構(gòu)，這有利于蝕刻劑的擴(kuò)散以有效去除不需要的Ni納米顆粒。納米結(jié)構(gòu)中致密的Ni單原子的高利用率促進(jìn)了CO₂RR過(guò)程；同時(shí)，導(dǎo)電碳納米管基底可介導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移，并刺激催化位點(diǎn)的內(nèi)在活性。因此，Ni-SAC-CNT在-0.24 V的低過(guò)電位下，電流密度可達(dá)400 mA cm^-2，可實(shí)現(xiàn)99%的高法拉第效率，陰極能量效率和周轉(zhuǎn)頻率可分別達(dá)到83.4%和439,000 h^-1。

研究人員建議未來(lái)的研究方應(yīng)集中在以最小的性能損失以促進(jìn)CO₂轉(zhuǎn)化、擺脫對(duì)堿性環(huán)境的依賴以提高CO₂電解的性能等方面，解決這些挑戰(zhàn)將進(jìn)一步推動(dòng)CO₂電解向工業(yè)發(fā)展。

Synthetic multiscale design of nanostructured Ni single atom catalyst for superior CO₂?electroreduction,?Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131063

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