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南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

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研究背景

基于硫陰極和金屬鋰陽極的鋰硫電池具有高理論能量密度（2600 Wh kg-1），作為最有前途的下一代可充電電池之一引起了人們的關注。更重要的是，這種無鈷、鎳電池的成功可以減少資源挑戰，并加強汽車供應鏈的可持續性。

然而，一些挑戰阻礙了Li-S電池的實際應用，特別是可溶性多硫化物中間體在循環過程中的穿梭效應，導致陰極容量衰落和鋰陽極退化。此外，為了追求高能量密度，陰極應滿足高硫負載并保持高硫利用率。從實際應用的角度來看，陰極中的S含量不應小于5 mg cm-2。不幸的是，高S負載意味著由于多硫化物的溶解，進一步降低了硫的使用，并增加了鋰陽極的腐蝕，從而產生了更嚴重的穿梭效應。使用與陰極中多硫化物有強烈相互作用的宿主材料可以部分解決穿梭問題。然而，隨著硫陰極中硫負荷的增加，宿主材料的抑制作用不可避免地降低。
與抑制陰極中的多硫化物不同，另一種策略是通過功能性隔膜阻斷多硫化物，其中涂在隔膜上的吸附材料阻止可溶性中間體穿梭至陽極側，然而，由于不溶性Li2S和Li2S2的轉化勢壘，阻塞的多硫化物傾向于從隨后的電化學過程中退出，并在隔膜上逐漸凝聚為“死硫”。此外，“死硫”的積累堵塞了隔膜的鋰離子運輸通道，導致Li-S電池明顯退化。
人們發現，一些催化活性修飾劑可以通過促進多硫化物的轉化來緩解“死硫”問題。然而，涂在隔膜上的吸附或催化材料通常不能與鋰離子反應，為Li-S電池貢獻容量，而只是增加整個隔膜的質量和體積。為了避免負面影響，理想的隔膜改性應該是多用途的，并滿足以下要求：
（1）有效抑制多硫化物穿梭；
（2）促進阻塞多硫化物的回收；
（3）通過參與陰極反應來提高容量；
（4）允許鋰離子的快速運輸。

成果簡介

南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

南開大學新能源材料化學研究所李國然教授團隊在Advanced Energy Materials發表文章，報道了在鋰硫電池隔膜上的進展，A Sustainable Multipurpose Separator Directed Against the Shuttle Effect of Polysulfides for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries，一種可持續多功能的隔膜來抑制穿梭效應，并可以催化激活阻塞的多硫化物，以防止“死硫”的形成，同時提高容量。

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圖1. Li-S電池Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜示意圖
在這里，作者介紹了一種合理設計的隔膜，具有多功能涂層。涂層是基于蒙脫石（MMT）和摻硒的硫化聚丙烯腈（Se0.06SPAN）的雙組分復合材料。MMT具有典型的層狀結構，可以限制多硫化物的穿梭（如上圖）。此外，Li-MMT具有較低的鋰離子擴散能壘和對多硫化物的強吸附能力，這有利于鋰離子的遷移和多硫化物的錨定。

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圖2. 合成和材料表征示意圖
另一個成分Se0.06SPAN是碳酸酯或醚基電解質中Li-S電池的活性陰極材料，其中Se在SPAN中的摻雜可以明顯提高SPAN的離子和電子導電性。Se0.06SPAN/MMT復合材料是通過原位聚合以及隨后的硒化和硫化制備的。MMT的分層結構有效地錨定了溶解的多硫化物，而不會阻礙鋰離子的運輸。同時，它充當緩沖Se0.06SPAN在充電和放電期間的體積變化的框架。

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圖3. Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜的結構和性質

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圖4. Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜上多硫化物的氧化還原動力學
MMT支撐的Se0.06SPAN加速了錨定多硫化物的轉換，并通過降低不溶性Li2S和可溶性Li2Sx的勢壘來激活“死硫”。特別是，作者發現，Se0.06SPAN及其與鋰的反應產物都可以催化多硫化物的轉化，為整個電化學過程服務。
更重要的是，與傳統的隔膜修飾不同，Se0.06SPAN可以通過快速轉換反應為Li-S電池提供容量。Se0.06SPAN和MMT之間的協同作用使Li-S電池能夠在高硫負載（26.75 mg cm-2）、貧電解質（4.5 μL mg-1）和低過量鋰（N/P = 3.2）下實現超高面積容量（33.07 mAh cm–2）。該Li-S電池在1000個周期中顯示出0.034%的低衰減率。

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圖5. Li-S電池的電化學性能

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圖6. Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜的穩定性和實際應用
此外，在實際的Li-S軟包電池中研究了Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜的性能，結果表明其出色的穩定性、靈活性和可持續性，在貧電解質條件下（8 μL mg-1）下，在20個周期后可提供741 mAh g-1的放電容量。
這項工作為開發高能量密度和長續航的可充電Li-S電池提供了一個簡單有效的策略。

原文鏈接

A Sustainable Multipurpose Separator Directed Against the Shuttle Effect of Polysulfides for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Adv. Energy Mater. 2022, 2200160

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200160?af=R

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