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將CO₂光轉(zhuǎn)化為可用的化學(xué)燃料是解決能源缺乏和全球變暖問(wèn)題的最有潛力的解決方案之一，然而，由于光生電荷的高復(fù)合率、較低的比表面積和反應(yīng)位點(diǎn)不足，制備的光催化劑通常存在低的光催化性能。

南京信息工程大學(xué)滕飛、西北工業(yè)大學(xué)楊勇和中國(guó)空間技術(shù)研究院姜文君等人通過(guò)在氮?dú)夥罩泻?jiǎn)單地煅燒NaBH₄和CN納米片(CNS)來(lái)重構(gòu)和調(diào)控CN的電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)光生電荷的面內(nèi)分離和傳輸。

在不同溫度下，通過(guò)在氮?dú)夥罩泻?jiǎn)單地煅燒NaBH₄和CN納米片(CNS)得到R-CNS-X(X為溫度)。無(wú)需任何助催化劑和犧牲劑前提下，制備的結(jié)構(gòu)重建CNS(R-CNS-400)表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂還原活性(55.3 μmol g^-1 h^-1)和98.9%的高CO選擇性。

CNS的結(jié)構(gòu)重建改變了電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)，降低了CN的VB位置能夠促進(jìn)水氧化，同時(shí)CN的CB位置有足夠的還原驅(qū)動(dòng)力，以實(shí)現(xiàn)高效CO₂光還原。此外，CNS的結(jié)構(gòu)重構(gòu)有利于增加催化活性位點(diǎn)，提高電荷分離效率，加速*COOH中間體的形成。

更重要的是，R-CNS-400可以選擇性地將苯甲醇氧化為苯甲醇(選擇性/99.3 %)，并同時(shí)還原 CO₂為CO。這項(xiàng)工作展示了一種結(jié)構(gòu)重建方法，用于設(shè)計(jì)具有調(diào)控電子結(jié)構(gòu)、增強(qiáng)光生電荷分離和增加水氧化性能的CN基材料，實(shí)現(xiàn)高效光催化CO₂還原。

Structural reconstruction of carbon nitride with tailored electronic structure: A bifunctional photocatalyst for cooperative artificial photosynthesis and selective phenylcarbinol oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120517

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?滕飛/楊勇/姜文君Appl. Catal. B.: CN進(jìn)行電子調(diào)控和結(jié)構(gòu)重建

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