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Chem. Catal.: Zn-Cu電催化劑中的雙金屬效應(yīng)提升CO2還原制CO活性和選擇性

CO₂電還原制備合成氣是減少碳排放的一種極具前景的手段，合理設(shè)計(jì)催化劑以使目標(biāo)產(chǎn)物選擇性和活性最大化對(duì)于CO₂電還原的工業(yè)化非常重要。基于非貴金屬的雙金屬催化材料有望替代具有高活性的貴金屬催化劑，不過，關(guān)于非貴金屬催化劑中雙金屬效應(yīng)提升CO₂電還原制CO本征活性的內(nèi)在機(jī)制的報(bào)道較少。

對(duì)此，斯坦福大學(xué)Thomas F. Jaramillo、SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室Frank Abild-Pedersen、Christopher Hahn和加州理工學(xué)院John Gregoire等人報(bào)道了一種通過電鍍方法制備的高活性Zn-Cu電催化劑用于CO₂電還原制CO，研究發(fā)現(xiàn)雙金屬催化劑的本征活性源于Zn-Cu位點(diǎn)的電子效應(yīng)，該電子效應(yīng)在CO₂電還原過程中起到了穩(wěn)定羧基中間體的作用。

電鍍過程生成了一種均勻混合的雙金屬催化劑，Zn-Cu（5s）樣品中Zn和Cu物種間存在較強(qiáng)的電子相互作用，相比于純Zn和純Cu樣品表現(xiàn)出獨(dú)特的電子特性。

圖1. Zn-Cu雙金屬表面物理表征

在-0.96 V的電極電勢(shì)下，Zn-Cu（5s）催化劑生成CO的法拉第效率高達(dá)97%，而純Zn樣品只有30%，矯正后的結(jié)果顯示Zn-Cu（5s）催化劑的活性是純Zn樣品的7倍以上，以上結(jié)果說(shuō)明Zn-Cu雙金屬體系中Zn-Cu的協(xié)同作用提升了CO₂電還原活性。不僅如此，Zn-Cu（5s）催化CO生成的活性可以與貴金屬Au和Ag催化劑相媲美。

圖2. Zn-Cu（5s）雙金屬催化劑與純Zn和純Cu樣品的CO₂電還原活性比較

圖3. Zn-Cu（5s）雙金屬催化劑與Au箔和Ag箔樣品的CO₂電還原活性比較

Bimetallic Effects on Zn-Cu Electrocatalysts Enhance Activity and Selectivity for the Conversion of CO₂ to CO. Chem Catal. 2021. DOI: 10.1016/j.checat.2021.05.006.

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