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物構所AM:調節拓撲晶體絕緣體鉍菱形十二面體表面狀態的表面工程用于高能效電化學CO2還原

物構所AM:調節拓撲晶體絕緣體鉍菱形十二面體表面狀態的表面工程用于高能效電化學CO2還原
鉍(Bi)是一種拓撲晶體絕緣體(TCI),它具有無間隙拓撲表面態(TSS),受到依賴于晶面的特定晶體對稱性的保護。同時,Bi也是一種用于甲酸鹽生產的電化學CO2還原反應(ECO2RR)的優異電催化劑,故受到科學研究者的關注。
物構所AM:調節拓撲晶體絕緣體鉍菱形十二面體表面狀態的表面工程用于高能效電化學CO2還原
基于此,中國科學院福建物質結構研究所柴國良等人開發了一種暴露于(104)和(110)面的單晶Bi菱形十二面體(RD)。BiRD在9.8至290.1 mA cm-2的較寬部分電流密度范圍內表現出非常低的過電位和產甲酸的高選擇性且法拉第效率>92.2%,從而實現了極高的能量效率(69.5%)用于ECO2RR。原因在于BiRD上增強的*OCHO吸附使得過電位顯著降低;而甲酸鹽的高選擇性可歸因于BiRD(110)表面的TSS和(104)表面的體間隙中的小間隙,加強和穩定了優先吸附的*OCHO,并減小了ECO2RR時*H的競爭吸附。
物構所AM:調節拓撲晶體絕緣體鉍菱形十二面體表面狀態的表面工程用于高能效電化學CO2還原
BiRD的穩健性、高活性和選擇性以及高能量效率使其在間歇性可再生電力的高速甲酸鹽生產和高效儲能方面具有潛在應用。此外,研究人員預計電催化劑的對稱保護拓撲表面的引入將為未來設計高性能ECO2RR催化劑提供有吸引力的新機會。

Facet engineering to regulate surface states of topological crystalline insulator bismuth rhombic dodecahedrons for highly energy efficient electrochemical CO2 reduction, Advanced Materials, 2021.?DOI: 10.1002/adma.202008373

https://doi.org/10.1002/adma.202008373

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