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利用可再生能源將CO₂電化學還原為多碳（C₂₊）產物是實現可持續能源儲存和碳中和的重要途徑，但是在安培級電流密度下實現高C₂₊產物品法拉第效率（FE）還是一個挑戰。基于此，中國科學院化學研究所張建玲研究員等人報道了一種堿性離子液體固定在銅上（Cu@AIL），以促進CO₂的深度還原。采用該策略，在電流密度為0.9 A·cm^-2時，C₂₊ FE為81.4%，在-0.76 V下，半電池能量轉換效率為47.4%。特別是當電流密度高達1.8 A·cm^-2時，在-1.31 V下，C₂₊ FE達到71.6%。

通過DFT計算，作者研究了CO₂RR在Cu@AIL上生成C₂₊產物的反應機理。計算得出Cu@AIL和Cu上的CO₂吸附能分別為-1.09和-0.72 eV，表明Cu@AIL對CO₂的吸附能力大大提高。同時，作者計算了Cu@AIL上CO₂RR和純Cu生成C₂₊產物的吉布斯自由能（ΔG）。

首先，CO₂在Cu和Cu@AIL上的吸附ΔG值分別為-1.06 eV和-1.43 eV，說明Cu@AIL對CO₂的吸附強于Cu。對于Cu@AIL和Cu，*CO₂轉化為*COOH轉化的ΔG值分別為-0.20和0.15 eV，表明*CO₂在Cu@AIL表面更容易被激活。*CO二聚成*OCCO被認為是形成C₂₊產物的關鍵步驟。

對于Cu@AIL，*CO二聚成*OCCO的反應勢壘為1.28 eV，低于Cu的1.80 eV，證實了AIL的存在有利于形成C₂₊產物的*CO二聚化過程。此外，作者還計算了CO₂在Cu和Cu@AIL上的擴散系數，其中Cu@AIL的CO₂擴散系數為4.38×10^-8 m²·s^-1，高于純Cu的1.26×10^-8 m²·s^-1，說明Cu表面AIL的存在可以加速CO₂的擴散，促進CO₂RR生成C₂₊產物。

Alkaline Ionic Liquid Microphase Promotes Deep Reduction of CO₂ on Copper. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06860.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/14/60ebbb2792/

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?中科院化學所JACS：Cu@AIL助力CO2的深度還原

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