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采用無機固態電解質被認為是開發高能鋰基金屬電池的可行策略。然而，抑制寄生界面反應和循環時不利的鋰金屬沉積生長是具有挑戰性的方面，目前尚未完全解決。

燕山大學張隆等為更好地理解這些現象，通過非原位和原位物理化學和電化學測試研究了各種硫化物無機固體電解質(SEs)，即Li_7-xPS_6-xCl_x(x=0.6, 1.0, 1.3, 1.45和1.6)。

圖1. 材料表征

這項工作證明SE中的Cl含量強烈影響著Li|SE界面上的（電）化學性能，包括界面相的形成、界面微觀結構和鋰枝晶抑制能力。研究發現，Cl含量為1.3時效果最佳，可使SE在長期電化學循環中獲得最高的臨界電流密度(CCD)和最相容Li|硫銀鍺礦界面，盡管它僅具有中等離子電導率（5.3?mS/cm）和對Li的中等（電）化學穩定性。

圖2. 基于不同Cl含量SE的對稱電池的界面演變

此外，在cryo-STEM和EDS的幫助下，作者發現SE中Cl原子的分布隨Cl含量的變化而變化。與假設的那樣，與貧Cl硫銀鍺礦類似的完全位于晶格上，富Cl硫銀鍺礦中的Cl原子顯示出差異分布，即大部分存在于晶粒表面形成LiCl納米殼，而少數在SE晶格上取代S原子，局部的硫銀鍺礦被包裹在LiCl框架中。

這種特殊的微觀結構有助于框架中的Cl離子遷移到Li|SE界面，從而在電化學循環過程中在鋰電極旁邊重構致密且均勻的LiCl主導層。此外，具有良好體積和剪切模量的電子絕緣LiCl可充當自限界面以阻止（電）化學氧化還原并減輕鋰枝晶。因此，大大防止了硫銀鍺礦的分解，抑制了Li₂S_n和P₂S₅簇的出現。結果，采用Cl-13 SE的電池在0.5?mA/cm²的電流密度下表現出高容量和良好的循環穩定性。

圖3. Li-In||LNO@NCM811電化學性能

Promoting favorable interfacial properties in lithium-based batteries using chlorine-rich sulfide inorganic solid-state electrolytes. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29596-8

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燕大張隆Nature子刊：富氯硫化物無機固態電解質實現良好的界面性能

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