鹵化物鈣鈦礦性質的高度可調性為光電應用提供了新的機會，也為探索組合化學空間帶來了重大挑戰。

在此，美國普渡大學/阿貢國家實驗室Arun Mannodi-Kanakkithodi等人開發了一個用于預測具有B位混合的鹵化物鈣鈦礦合金選定化學空間的結構、電子、光學和缺陷特性的框架，由使用PBE和HSE06泛函進行的高通量DFT計算和使用各種組成原子或分子的平均元素屬性作為輸入描述符對結果數據集進行訓練的神經網絡（NN）回歸模型組成。

其中，在具有 A、B 和X原子的一組選定選項的ABX₃鈣鈦礦的化學空間中，作者利用DFT模擬了具有B位混合化合物的偽立方結構，并利用半局域泛函和雜化泛函計算了幾種性質，包括穩定性、晶格常數、帶隙、空位形成能、折射率和基于光學吸收光譜的光伏品質因數。

圖1. PBE和HSE計算的229種化合物的晶格常數

此外，NN模型通過對超參數、訓練-測試拆分和交叉驗證的嚴格調整對DFT數據進行訓練，然后對17955種化合物的數據集進行預測從而篩選出具有適當帶隙、光吸收和缺陷容限的穩定材料。最終，獲得了574種有前途的化合物，根據其光伏品質因數被列為潛在吸收劑。

作者揭示了篩選的一組有吸引力的混合陽離子鹵化物鈣鈦礦的組成趨勢，其中甲基銨（MA）和甲脒（FA）基碘化物占優勢，B位混合包含較大比例的Pb和Sn及較小比例的Ge、Ba、Sr和Ca。這里開發的數據驅動設計框架有望用于設計新穎的鈣鈦礦混合組成且可以擴展到更廣泛的化學空間，將有助于下一代光電子、功率器件和相關應用的新型結構、成分和合成途徑的加速設計。

圖2. 篩選過程中鈣鈦礦組成空間的可視化

Data-Driven Design of Novel Halide Perovskite Alloys, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE02971A