有機電極材料是可持續和大規模儲能的有希望的候選材料。然而，低氧化還原穩定性和在電解液中的高溶解度導致的短壽命嚴重阻礙了其應用。六氮雜萘（HATN）是一種流行的具有高理論容量的有機正極材料，也面臨著這個問題。
在此，北京理工大學王博教授、李鵬飛副研究員及華中科技大學謝佳教授等人首次將化學穩定的醚鍵與HATN單元結合，合成了超穩定的基于HATN的共價有機骨架（COF）HATN-HHTP正極。
與其構建單元相比，HATN-HHTP在不同有機電解液中的溶解度受到明顯抑制，因此電極可以在正常濃度（~1 M）的普通電解液中穩定循環。通過將碳納米管（CNT）與COF結合所獲得的HATN-HHTP@CNT正極在堿金屬離子電池（LIB、NIB 和KIB）中實現了接近其理論值的放電容量（231 mAh g-1），這是因為活性位點的充分暴露和增強的電子電導率?；贖ATN-HHTP@CNT的高贗電容貢獻和穩定的框架結構，LIB實現了超長的循環壽命（4100小時，100% 容量保持率），優于HATN正極。
圖1. HATN-HHTP@CNT在LIB中的電化學性能
除此之外，利用固有的可接近多孔結構，HATN-HHTP@CNT還展示了其在多價（Mg和Al）可充電電池中的活性。其中，可充電鎂電池（RMB）在20 mA g-1下的容量為116 mAh g-1，在持續150次循環（~1500 h）后容量保持率為83.5%；可充電鋁電池（RAB）可在100 mA g-1下循環350次（~700 h）后保持80% 的初始容量，進一步證明HATN-HHTP@CNT是一種通用正極。
作者通過DFT計算、FTIR光譜、XPS和EDS探索了幾種電池系統的詳細機制，證明了優異的性能主要來源于以下因素的貢獻：（1）吡嗪位點對COF的電化學活性和（2）醚鍵對COF的結構穩定性。因此，超穩定且通用的HATN-HHTP@CNT正極為實現可靠和大規模的能量存儲打開了新的大門。
圖2. HATN-HHTP@CNT在RMB、RAB中的性能
A Stable Covalent Organic Framework Cathode Enables Ultra-Long Cycle Life for Alkali and Multivalent Metal Rechargeable Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.033
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