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Chemical Engineering Journal：用于高性能電化學(xué)生產(chǎn)過氧化氫的鈀基單原子催化劑

電化學(xué)雙電子氧還原反應(yīng)(2e^–?ORR)為生產(chǎn)過氧化氫(H₂O₂)提供了一條綠色途徑。然而，設(shè)計和開發(fā)兼具高活性和選擇性的催化劑仍是一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn)。

基于此，廣西大學(xué)趙雙良等人設(shè)計了十種鈀基單原子催化劑，并用DFT解釋了2e^–?ORR合成H₂O₂的活性和選擇性的潛在機制。由于^*OOH和^*O(或^*OH)之間的線性比例關(guān)系，可通過火山圖得知^*OOH的中間體可用于反映2e^–/4e^–?ORR的催化活性。

研究人員認(rèn)為，缺陷石墨烯與單個Pd原子(C₄Pd)在熱力學(xué)上是有利的，表現(xiàn)出超低的過電位(0.044 V)用于合成H₂O₂，該催化劑在弱酸性或中性電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性。而結(jié)合在缺陷石墨烯上的Pd原子團簇(C₄Pd_x, x=2, 3, 4, 5)均比C₄Pd合成H₂O₂的性能差。計算結(jié)果表明，O₂分子和^*H的側(cè)向吸附構(gòu)型構(gòu)成了H₂O₂選擇性的限制因素。這些發(fā)現(xiàn)為解釋2e^–?ORR的機制提供了新的見解，并為設(shè)計用于直接合成H₂O₂的有前景的催化劑奠定了基礎(chǔ)。

Palladium-based single atom catalysts for high-performance electrochemical production of hydrogen peroxide,?Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131112

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