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目前，鋰離子電池（LIB）的回收利用引起了廣泛關注。LIB的直接回收是實現可持續性的最有效方法，因為其目標是在不分解二次顆粒的情況下將特定的正極材料再生回復原始性能。然而，回收的正極材料組合物可能被認為是過時的，同時直接回收需要對混合正極進行額外的分類和分離。

為了克服傳統直接回收的局限性，美國伍斯特理工學院王巖教授等人展示了一種直接升級過程，使用簡單的一步熔鹽法將多晶NMC111、LMO+LCO和LMO+NMC111回收流改造為升級的單晶NMC622 （USC-NMC622）。以NMC111為例，具體流程如下：首先，將商業NMC111與NiO和LiOH混合。然后，添加不同過量（20、30、40和50 mol%）的LiOH和10 mol%的Li₂SO₄作為助熔劑。

最后，將混合物在氧氣氣氛下以10°C/min的速率在900°C下燒結10小時。將所得粉末洗滌并干燥研磨后得到粒度分布均勻的材料。由于NMC111具有低且相對過時的Ni含量，Ni含量的增加是非常明顯的。其中，Ni含量從NMC111到NMC622增加了303.03%，升級的材料化學性質與當前/未來的應用相關。

圖1. 傳統直接回收流程與直接升級回收流程的比較

電化學測試表明，與傳統的多晶NMC622（P-NMC622）對應物相比，所有USC-NMC622樣品在C/10（1C = 175 mAh/g）下都表現出更高的初始放電容量。此外，除了 USC-NMC622-50%之外，其他USC-NMC622樣品在10 C時的容量比P-NMC622 高202.5%。這些結果表明，不同含量的鋰鹽可以顯著影響升級后的單晶富鎳正極材料性能。就整體倍率性能而言，USC-NMC622-20%提供了最佳性能。

此外，USC-NMC622-20% 在5C下100次循環后保留了77.59% 的初始容量，比P-NMC622提高了27.32%。更重要的是，除了USC-NMC622，更高Ni含量的單晶NMC811（USC-NMC811）也能通過直接升級工藝成功獲得。總之，這項工作為傳統直接回收工藝的局限性提供了一個解決方案，展示了LIB 可持續發展的途徑。

圖2. 商用P-NMC622和USC-NMC622的電化學性能比較

Direct upcycling of mixed Ni-lean polycrystals to single-crystal Ni-rich cathode materials, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.03.007

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