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研究背景

在過去的三十年里，使用鈷酸鋰（LiCoO₂，LCO）陰極和石墨陽極的鋰離子電池在消費電子設備中應用非常成功。LCO陰極具有一系列優勢，如高理論容量（274 mAh g^?1）、高體積能量密度、高倍率性能和良好的空氣穩定性，其缺點是安全性差。

然而，到目前為止，商用LCO陰極通常限制在4.5 V（vs Li/Li⁺）的充電截止電壓，容量約為180 mAh g^?1。通過進一步提高其充電截止電壓，仍有很大的容量空間需要釋放。例如，在4.6 V的上截止電壓下，可以獲得220 mAh g^?1的高容量。

然而，將電荷電壓提高到4.55 V以上會帶來嚴重的結構和界面不穩定問題。特別是，在4.55 V附近發生H1-3相變，并伴隨著O-Co-O層的大規模滑動，以及沿c軸的Li重排和體積收縮，這導致部分表面結構坍塌和顆粒裂紋。同時，伴隨O損耗和Co溶解的嚴重表面結構坍縮將導致這種坍縮和裂紋擴散到顆粒內部，從而迅速導致巨大的容量損失。

此外，過氧離子O^?（來自LiCoO₂中晶格O₂^?的氧化）的高活性和流動性不僅可以輕松以O₂的形式逃離晶格；還可以加劇電解質分解，導致巨大的界面阻抗和嚴重的氣體產生。這種氧流失伴隨著表面結構不可逆的轉變，從顆粒表面開始，并隨著循環的進行逐漸傳播到體相晶格中，從而導致體積降解。因此，實現穩定的高壓LCO需要表面/界面結構的高穩定性，特別是穩定表面氧。

成果簡介

近期，廈門大學楊勇教授團隊在高壓鈷酸鋰電極上取得突破，通過界面修飾成功將鈷酸鋰正極的充電截止電壓提升到了4.7 V，成果以Pushing Lithium Cobalt Oxides to 4.7 V by Lattice-Matched Interfacial Engineering為題，發表在Advanced Energy Materials上。

破紀錄！廈大楊勇團隊AEM：將鈷酸鋰充電電壓提升至4.7 V

圖1. 均勻晶格相干LCPO界面相覆蓋在LCO上

在這里，作者通過Co(OH)₂和LiH₂PO₄的原位化學反應，在LCO上開發了高壓橄欖石結構的LiCoPO₄（LCPO）涂層。發生的化學反應為：

選擇這種LCPO涂層策略時有以下幾個考慮因素：

1. 即使在4.7V的高截止電壓下，LCPO在電化學上也是穩定的。

2. 與大多數傳統的涂層方法不同，熔融的LiPO₃（來自LiH₂PO₄的脫水）對LCO顆粒具有良好的潤濕性，這將確保LCO上的完整涂層。

3. 原位合成過程中的界面化學反應可以為界面鍵合提供強大的驅動力，從而促進晶格相干界面相的形成。

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圖2. LCO核上形成晶格-相干LCPO界面相及相應界面成鍵的理論指導

值得注意的是，理論計算和高角度環暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像首次表明，由于與襯底的高晶格匹配和強鍵效應，這種設計的LCPO涂層容易沿著LCO顆粒的（010）平面生長。這進一步證明，界面上形成的強共價P-O四面體結構有效地緩解了有害的H1-3相，并降低了LCO表面下晶格氧的活性。同時，在重復的深度鋰化/去鋰化過程中，晶格相干特征使LCPO在LCO表面具有更可靠的附著力。因此，O釋放、不可逆相變、電解質分解和顆粒裂紋得到了很好的抑制。

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圖3. LCPO涂層對氧活性和不可逆相變的抑制作用

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圖4. 裸LCO和LPO- LCO電極電池的電化學性能

令人印象深刻的LCPO-LCO陰極在4.6 V/4.7 V常溫（30 °C）和高溫下[4.6 V, 55 °C]表現出獨特的倍率性能和循環穩定性。LiCoPO₄-LiCoO₂//Li電池在4.6 V和1C下，300個周期后表現出87%的出色容量保留率，在4.6V/55 °C或4.7 V/30°C下運行穩定。在4.7 V的高截止電位下，LCPO-LCO的初始放電容量可以在0.5C下提高到231 mAh g^?1。初始庫侖效率仍然可以保持在96%，優于裸LCO陰極的88%，這表明即使在4.7V時，電解質分解也會受到抑制，界面穩定性很高，100個周期后仍有83%的容量。

本文展示的晶格匹配生長策略為影響高壓LiCoO₂及以后的發展提供了一種新途徑。

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圖5. 陰極材料在長期高壓循環后的相變

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圖6. 循環電極的化學成分分析

原文鏈接

Pushing Lithium Cobalt Oxides to 4.7 V by Lattice-Matched Interfacial Engineering. Adv. Energy Mater. 2022, 2200197.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200197?af=R

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