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潘鋒/楊盧奕/趙巖Small Methods：仿生粘結(jié)劑構(gòu)建硅基負極的穩(wěn)健導電網(wǎng)絡

由于電化學過程中的嚴重體積變化，Si基負極由于導電網(wǎng)絡坍塌而導致循環(huán)性能差。在這方面，充分利用硅基負極容量潛力的一個關(guān)鍵策略是通過合理的粘結(jié)劑設計構(gòu)建一個堅固的導電網(wǎng)絡。

在此，受兒茶酚化合物對貽貝的特殊粘附蛋白影響的啟發(fā)，北京大學深圳研究生院潘鋒教授、楊盧奕副研究員及英國帝國理工學院趙巖等人設計了一種水溶性聚芴型導電三元共聚物（PFPQDA），由10 mol% 的多巴胺官能化芴結(jié)構(gòu)單元（DA）和10 mol% 的聚芴型（PF）主鏈中的菲醌（PQ）基團組成。三嵌段共聚物PFPQDA不僅表現(xiàn)出從PFPQ-COONa（PFPQ）繼承的良好導電性，而且還由于鄰苯二酚基團的改性表現(xiàn)出優(yōu)異的粘合性能。

因此，由于三嵌段共聚物粘結(jié)劑的優(yōu)異性能，Si/PFPQDA的容量在0.1 C時經(jīng)過150次循環(huán)后幾乎沒有衰減（2523 mAh g^-1，容量保持率為 96%），優(yōu)于 Si/PFPQ（1930 mAh g^-1, 75%）和 Si/聚丙烯酸（PAA）（642 mAh g^-1, 26%）。

圖1. Si/PFPQDA和Si/PFPQ的形態(tài)發(fā)展機制

作者使用SEM進一步研究PFPQDA對Si電極形貌的影響并揭示了Si/PFPQDA 和Si/PFPQ的形態(tài)發(fā)展機制：PFPQ分子鏈之間的相互作用太弱而無法保持Si電極的完整性，在重復（脫）鋰化過程中導致容量不可避免的衰減。然而，引入的DA部分可以成功地促進PFPQDA聚合物鏈段之間的各種動態(tài)氫鍵相互作用，這可能與PFPQDA和Si顆粒之間的強共價鍵形成協(xié)同效應，并有效地適應循環(huán)過程中活性材料的體積變化。

因此，在0.4 A g^-1下循環(huán)時，SiO_x/AB/PFPQDA的初始容量為1362 mAh g^-1，循環(huán)200次后容量保持率為80%，優(yōu)于SiO_x/AB/PFPQ（62%）和SiO_x/AB/PAA（49%），表明了該粘結(jié)劑的工業(yè)實用性。因此，這種仿生概念可以進一步應用于其他高性能硅基負極的導電粘結(jié)劑設計。

圖2. 使用不同粘結(jié)劑的商業(yè)SiO_x負極的性能

Bio-Inspired Binder Design for a Robust Conductive Network in Silicon-Based Anodes, Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202101591

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