第一作者：Rishi E. Kumar

通訊作者：David P. Fenning, Tonio Buonassisi, 劉哲

通訊單位：加州大學圣地亞哥分校、麻省理工學院、西北工業大學

在不到20年的時間里，研究人員將單結鹵化物鈣鈦礦光伏（PV）器件的AM1.5 效率提高了25% 以上，此外還展示了在包括發光二極管和光電探測器在內的其他光電應用中的優異性能。然而，很少有成功的大規模鈣鈦礦商業生產的例子，部分原因是圍繞鈣鈦礦不穩定性的擔憂。因此，鹵化物鈣鈦礦的進一步商業化需要顯著提高“技術準備水平”，通常需要十年或更長時間。最近，機器學習（ML）已成為解決復雜診斷和優化問題的有用工具，那么ML方法能否幫助克服鹵化物鈣鈦礦商業/規模化所面臨的挑戰？

為此，美國加州大學圣地亞哥分校David P. Fenning聯合麻省理工學院Tonio Buonassisi教授、西北工業大學劉哲教授（共同通訊）等人總結了阻礙鹵化物鈣鈦礦商業化的實際挑戰，并討論總結了機器學習（ML）如何提供幫助的觀點：（1）融合機構和人類專業知識的主動學習算法有助于穩定和快速更新基準制造流程；（2）使用基于ML的分類工具的計算機成像方法可幫助縮小大小面積設備之間的性能差距；（3）推理方法可通過協調多個數據流和模擬來幫助加速根本原因分析，將研究工作集中在概率最高的領域。

因此，為了應對其中的許多挑戰，需要對現有 ML方法進行漸進式而非激進式的調整。作者提出了產學合作如何幫助調整“現成的”ML工具以適應特定的行業需求：即通過揭示底層機制進一步改善過程控制，并在未來開發新型ML算法以更好地駕馭廣闊的材料選擇空間。該工作以“Opportunities for machine learning to accelerate halide-perovskite commercialization and scale-up”為題發表于國際頂級期刊Matter（IF=15.589）。

要點1：鈣鈦礦工業化生產面臨的挑戰

通過與全球工業界的討論，作者注意到業內對跨越“技術準備水平”（TRL）努力的持續關注，涵蓋了“流程開發階段”到后來的“制造放大階段”。為此，作者在以下挑戰中提煉和闡明了行業需求：

（1）維持穩定的基準流程（以效率和環境穩定性衡量）并經常更新流程；

（2）實現接近小面積器件的大面積器件或大規模制造；

（3）解決性能不佳的根本原因并評估工藝或設備架構修改帶來的性能改進；

（4）培養內部數據科學人才。

圖1. 大規模制造鈣鈦礦面臨的挑戰

要點2：ML方法如何加速鈣鈦礦產業化？

由于產業界重視降低風險，因此作者針對以上幾點挑戰強調了現有的ML方法在鈣鈦礦或一般制造業中的應用：

（1）開發、維護并升級基準工藝

開發基準鈣鈦礦制造工藝可能是一項成本高昂的優化工作，需要在由各種器件層和相應的工藝條件組成的高維設計空間中進行優化。其中，包括貝葉斯優化（BO）在內的主動學習提供了一種以較小的實驗預算確定最佳鈣鈦礦工藝條件的方法。此外，主動學習在指導候選鈣鈦礦材料的高通量計算篩選方面也是有效的。一旦建立了基準流程，就必須針對外部變化（如制造環境、化學前體、操作員/工具等的變化）對其進行跟蹤和維護。應用于制造業的BO研究不僅側重于確定性能最高的工藝流程，而且還側重于確定最穩健的工藝，這可通過識別性能參數中相對平坦的平臺來實現。

（2）擴大化生產

計算機視覺提供了對空間和時間不均勻性的快速識別，計算機視覺與ML相結合可預測不均勻性對器件性能的影響且提出過程控制修正建議。完善的成像處理工具利用ML在處理大型像素數據集方面的優勢，因此為監測、量化和控制大面積器件中的空間變化參數提供了有效途徑。基于ML方法，有可能在生產線早期實現性能預測改進、及早檢測過程偏差和質量事故及更有效的預防性維護。

圖2. 用于鈣鈦礦商業化的現有ML工具

（3）針對性能不佳進行故障排除并估計性能改進

太陽能電池性能不佳的根本原因可通過物理模擬與電流-電壓曲線測量相結合來提取。但是，這種故障排除方法可能既耗時又不確定，因為模擬擬合變量的數量可能很大，并且兩個或多個限制因素經常結合起來限制性能。如果提供一個物理模型來模擬系統對實驗輸入的響應，貝葉斯推理可在該模型背景下理解物理實驗的結果，從而從故障分析中提取根本原因。此外，ML模型還可幫助工程師在制造或穩定性測試過程中建立表征結果之間的相關性及最終性能參數的優點，從而節省時間和資源，最終找到性能的早期預測指標。

（4）培養內部數據科學人才

對于鈣鈦礦制造商而言，不提高現有員工在ML方法方面的技能不僅會帶來機會成本，而且還會帶來時間風險。以下是提高應用ML技能的一些資源：

一、ML教程和實際示例存儲庫越來越多，如MLOps和Accelerated Materials Development for Manufacturing；

二、上述示例通常包括GitHub或Papers with Code等存儲庫上的開源代碼，Stack Overflow是一個最有用的故障排除社區；

三、為了跟上文獻的步伐，建議訪問arXiv預印本的摘要，如Google Scholar。此外，社交媒體也是預印本的一種非常有效的分享渠道。

要點3：展望未來鈣鈦礦領域的ML技術

目前正在發展中的ML學術研究將有助于鈣鈦礦的商業化，提供新的和潛在的變革性工具：（1）成功的逆向設計可發現新的鈣鈦礦成分空間，從而提高環境穩定性、在更廣泛的光照條件下保持高性能、去除鉛、提高制造過程中對時間和空間變化的彈性等；（2）成功的“知識提取”，即從ML模型中獲得更大的物理洞察力可使研究人員更好地接受ML方法并更好地概括結果；（3）遷移學習可加速生產線之間或同一生產線內隨時間的配方適應性、新工藝從研發到制造及在具有相似輸入和輸出參數的制造方法之間的轉移；（4）自然語言處理（NLP）的進步可促進將新發布的流程以編程方式提取和部署到研發中，從而增強上述ML工具。

圖3. 展望用于鈣鈦礦商業化的ML工具

Opportunities for machine learning to accelerate halide-perovskite commercialization and scale-up, Matter 2022. DOI: 10.1016/j.matt.2022.04.016

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.04.016