水系單價離子電池由于其快充能力和高功率密度而成為大規(guī)模儲能系統(tǒng)中有前途的儲能裝置，因此近年來其研究取得了顯著進(jìn)展。許多綜述總結(jié)了電極和電解液的最新進(jìn)展和成就，但很少有概述解決針對不同電極材料及其窄電壓窗口缺點(diǎn)基本理解的策略。此外，策略與性能之間的相關(guān)性仍不清楚。
在此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授、中南大學(xué)張文超教授等人總結(jié)了水系單價離子電池的最新進(jìn)展和成就，并從分子結(jié)構(gòu)、形貌、元素組成和電極/電解液界面等方面討論了電極材料在水系電解液中的基本反應(yīng)機(jī)理。作者主要比較了正極材料（PBA、聚陰離子型化合物和層狀氧化物）的優(yōu)缺點(diǎn)，并介紹了幾種代表性的負(fù)極材料和電解液。其中，鈉和鉀電池因其豐度高、易于獲取及鈉/鉀鹽在水中的高溶解度而受到廣泛關(guān)注，二者更適合開發(fā)低成本水系電池。
此外，與水合鋰/鈉離子相比，水合鉀離子由于最小的水合離子半徑和自由能在水系電解液和電極/電解液界面表現(xiàn)出最快的擴(kuò)散動力學(xué)，表明具有快充能力和出色功率密度的潛力。因此，水系鉀電池被認(rèn)為是大規(guī)模儲能系統(tǒng)中高功率器件的有希望候選者。
圖1. 層狀鋰/鈉/鉀氧化物的晶體結(jié)構(gòu)示意圖
作者為水系單價離子電池的電極材料設(shè)計(jì)提供了合理的原則和潛在的未來發(fā)展方向：（1）正極材料的發(fā)展方向包括：i）闡明正極相變行為；ii）調(diào)整水分子在正極晶格中的作用；iii）提高晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性；iv）通過表面涂層進(jìn)行界面工程。
（2）負(fù)極材料方面需要解決的問題包括：i）探索用于水系電解液的有機(jī)負(fù)極；ii）抑制羰基化合物在水系電解液中的溶解；iii）了解有機(jī)材料在循環(huán)過程中的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制。
圖2. 鹽包水/雙鹽包水電解液提高電壓窗口的研究展示
最后，作者提出的電化學(xué)穩(wěn)定窗口優(yōu)化策略包括：
i）實(shí)現(xiàn)無機(jī)鹽在水系電解液中的應(yīng)用，闡明水分子與陽離子的相互作用機(jī)制；
iii）具有穩(wěn)定電化學(xué)性能的人工TiO2和ZnO涂層材料應(yīng)進(jìn)一步研究；
iv）控制不可逆的還原反應(yīng)和抑制水分子分解以形成致密的保護(hù)性SEI層，抑制SEI在長期循環(huán)過程中的溶解和腐蝕并減少不可逆的H2釋放。
Recent Progress and Future Advances on Aqueous Monovalent-ion Batteries towards Safe and High-power Energy Storage, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202107965
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