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Angew.：優化基于金屬磷硫/硒化物電催化劑中的陽離子和陰離子復雜性加速氧氣析出

析氧反應(OER)是水分解過程中重要的半反應。由于OER的緩慢動力學，通常需要一個較大的過電位來驅動OER。為了顯著降低能源消耗，開發高效的OER催化劑勢在必行。通常，整個OER動力學被認為受限于OER機制中的速率決定步驟(RDS)。因此獲得控制OER的RDS的能力將有助于提高OER的反應動力學。在之前的研究中，對OER的機制有了一些新的和深入的認識。即便如此，仍然迫切需要可靠的方法來確定并有效地控制OER的RDS，從而加快OER動力學。

基于此，高壓科學與技術先進研究中心張衡中等人表明OER的RDS可以通過簡單地改變金屬磷硫/硒化物電催化劑 (MPT₃，其中M = Fe，Ni；T = S，Se) 中的陽離子和陰離子復雜性來調控。

為了驗證猜想，本研究合成了6種具有代表性的MPT₃化合物，分別為FePS₃、FePSe₃、FeP(S,Se)₃、(Ni,Fe)PSe₃、(Ni,Fe)PS₃和(Ni,Fe)P(S,Se)₃。在1 M KOH溶液中，分散在碳紙上的催化劑在測試的電流密度范圍(0-200 mA cm^-2)內，OER的過電位排序為：(Ni,Fe)P(S,Se)₃<(Ni,Fe)PS₃<(Ni,Fe)PSe₃<FeP(S,Se)₃<FePSe₃<FePS₃。所有催化劑的Tafel斜率在30 到160 mV dec^-1的范圍內，其中(Ni,Fe)P(S,Se)₃的Tafel斜率最低(34 mV dec^-1)。綜上所述，本文制備的催化劑的催化活性排序為：(Ni,Fe)P(S,Se)₃>(Ni,Fe)PS₃>(Ni,Fe)PSe₃>FeP(S,Se)₃>FePSe₃>FePS₃。

相比之下，(Ni,Fe)P(S,Se)₃，(Ni,Fe)PS₃和(Ni,Fe)PSe₃的性能比基準催化劑IrO₂要好得多。催化劑的本征催化活性可由電化學活性表面積的歸一化極化曲線表明，結果表明在相對較低的本征電流密度(< 0.5 mA cm^-2)下，其本征催化活性排序為：(Ni,Fe)P(S,Se)₃>(Ni,Fe)PS₃>(Ni,Fe)PSe₃>FeP(S,Se)₃> FePS₃>FePSe₃。這與在1.58 V時催化劑的轉化頻率的排序類似：((Ni,Fe)P(S,Se)₃>(Ni,Fe)PS₃>(Ni,Fe)PSe₃>FeP(S,Se)₃>FePSe₃>FePS₃。結合催化劑的極化曲線、阻抗和轉化頻率等數據可以得出催化劑的本征OER活性排序為：(Ni,Fe)P(S,Se)₃>(Ni,Fe)PS₃>(Ni,Fe)PSe₃>>FeP(S,Se)₃、FePSe₃、FePS₃。

本文制備了六種具有代表性的層狀MPT₃型催化劑并研究了它們的OER催化活性隨陽離子/陰離子復雜度的變化。電化學測試結果顯示，FePS₃、FePSe₃、FeP(S,Se)₃、(Ni,Fe)PSe₃、(Ni,Fe)PS₃和(Ni,Fe)P(S,Se)₃的OER活性依次遞增。微動力學模型表明，這一順序源于前5種催化劑上形成M-O^*的RDS的動力學速率常數的連續增加以及(Ni,Fe)P(S,Se)₃催化劑的RDS改變為M-OOH^*的形成。觀察到的催化活性可以很好地解釋密度泛函理論(DFT)計算的OER“火山”圖的左分支。

特別是(Ni,Fe)P(S,Se)₃具有接近最佳(1.5 eV)的△G(O^*)-△G(OH^*)，這也是(Ni,Fe)P(S,Se)₃高OER催化活性的原因。研究還發現，OER活性與催化劑的復雜度指數成正比，催化劑的復雜度指數由總金屬-S/Se鍵貢獻組成，這使得僅從催化劑的化學成分而不是昂貴的DFT計算來預測催化劑的催化活性成為可能。這一發現將大大加快未來催化劑的研究。

Expediting oxygen evolution by optimizing cation and anion complexity in electrocatalysts based on metal phosphorous trichalcogenides, Angewandte Chemie International Edition, 2022, DOI: 10.1002/anie.202214570.

https://doi.org/10.1002/anie.202214570.

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