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陳宏偉/徐葵ACS Energy Lett.: PBA如何在高濃水系電解液中保持穩(wěn)定？

普魯士藍(lán)類似物（PBA）是在水系電解液中存儲各種離子的有希望候選者，但經(jīng)常遭受金屬離子溶解引起的結(jié)構(gòu)退化，導(dǎo)致容量衰減快和循環(huán)壽命短。最近基于高濃度水系電解液成功地證明了PBA的長期循環(huán)，而其穩(wěn)定機(jī)制仍不清楚。

在此，華僑大學(xué)陳宏偉副教授、南京工業(yè)大學(xué)徐葵等人對高濃水系電解液中PBA電極的界面微觀結(jié)構(gòu)、溶液化學(xué)和相應(yīng)演化進(jìn)行了全面研究。作者首次采用(NH₄)_1.85Fe_0.33Mn_0.67[Fe(CN)₆]_0.98·0.77H₂O這種銨基PBA（A-PBA）正極在高濃NH₄TFSI水溶液中存儲NH₄⁺，考慮到非金屬NH₄⁺已被廣泛認(rèn)為是未來水系電池的可持續(xù)且廉價的載體，因此作者選擇了NH₄⁺作為模型載體。

實驗和分子動力學(xué)（MD）模擬表明，PBA/電解液界面上的疏水層和高濃水系電解液中高度受限的網(wǎng)絡(luò)都在抑制PBA的金屬離子溶解方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用：（1）疏水陰離子界面極大地抑制了由外部H₂O分子引起的A-PBA電極溶解；（2）對于從A-PBA中泄漏的金屬離子，其溶劑化作用及隨后向電解液的擴(kuò)散會受到強(qiáng)烈的抑制，這主要是由于游離水分子的有限可用性及電解液中的緩慢擴(kuò)散動力學(xué)所致。

圖1. A-PBA的物理表征及不同濃度電解液中的性能

為了評估A-PBA的電化學(xué)性能，作者將A-PBA和活性炭分別作為工作電極和對電極。其中，A-PBA在21 M NH₄TFSI電解液中循環(huán)時表現(xiàn)出最穩(wěn)定的性能，即使在300次循環(huán)后也只有9.1%的容量損失，表明在濃縮電解液中電極穩(wěn)定性很好。

此外，由A-PBA正極、有機(jī)PTCDI負(fù)極和21 M NH₄TFSI電解液組成的NH₄⁺全電池在40 mA/g下具有 50.8 mAh/g 的高容量，平均電壓約為1.2 V；甚至在400 mA/g下循環(huán)4000次后容量保持率為72.3%，庫侖效率為 99.6%。

因此，該電池可以提供55.5 Wh/kg的相應(yīng)能量密度和3600 W/kg的功率密度。在已報道的典型水系電池中，所提出的A-PBA//PTCDI全電池在循環(huán)穩(wěn)定性、能量密度和循環(huán)壽命方面表現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能?？傊?，這項研究對穩(wěn)定機(jī)制的分子水平理解為PBAs中多種離子的穩(wěn)定存儲建立了指導(dǎo)原則。

圖2. 高濃度電解液中溶解步驟的MD模擬

How Prussian Blue Analogues Can Be Stable in Concentrated Aqueous Electrolytes, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00292

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