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天大陶瑩AFM:高室溫離子電導率的原位聚合凝膠聚合物電解質

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鈉金屬電池(SMBs)是低成本但高能量存儲應用有希望的候選者。當液態電解質(LEs)被凝膠聚合物電解質(GPEs)取代后,SMBs的長期穩定性和安全性都會大大提高。然而,GPEs較低的室溫(RT)離子電導率和較差的界面相容性嚴重限制了它們的實際應用。

天津大學陶瑩等通過原位聚合開發了一種具有優異界面相容性和高室溫離子電導率的聚丙烯酸丁酯基GPE。

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圖1. PBA基GPE的原位制備過程示意圖

該GPE是通過在組裝電池中熱聚合丙烯酸丁酯(BA)單體原位合成的,所得GPE的室溫離子電導率高達1.6 mS cm-1,其離子電導率也表現出優異的溫度適應性,在50 °C時為3.4 mS cm-1,在0 °C時為0.6 mS cm-1,并可有效抑制鈉枝晶的生長。此外,所得GPE具有高達 4 V 的電化學穩定窗口,可滿足SMBs的正極需求。

研究顯示,采用這種GPE組裝的Na||GPE||Na對稱電池的臨界電流密度可達1 mA cm-2,并在室溫下以0.2 mA cm-2的電流密度可穩定循環900 h以上。

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圖2. Na||GPE||Na對稱電池的表征

此外,這項工作還證明了聚合物重復單元中的C=O基團優先溶劑化GPE中的Na+,并導致Na溶劑化能比液態電解質低,這提供了更容易的去溶劑化并進一步在SMBs中提供更高的倍率性能。

此外,NVP||GPE||Na軟包電池也表現出穩定的循環和優異的柔韌性,進一步證明了其廣泛的適用性。這項工作不僅為開發室溫SMBs提供了可靠的GPE,而且還為聚合物框架在SMBs倍率性能中的作用提供了新的見解。

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圖3. SMB的電化學性能和Na+的溶劑化結構

In-situ Polymerized Gel Polymer Electrolytes with High Room-Temperature Ionic Conductivity and Regulated Na+ Solvation Structure for Sodium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201205

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