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具有高Li⁺電導率、柔韌性、耐用性和穩定性的固態電解質為提高安全性和能量密度提供了一種有吸引力的解決方案。然而，滿足這些嚴格的要求對現有的固態聚合物或陶瓷電解質提出了挑戰。

德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram等提出了一種電解質介導的單Li⁺導電共價有機框架(COF)，它代表了一種新型的優質固態Li⁺導體。

圖1 材料表征

COF由周期性有機結構單元化學組裝而成，具有高穩定性和永久性孔道，對于納米流體離子傳輸具有重要意義。然而，其固態離子傳導遠未滿足實際要求，即使是最具吸引力的SIC型COF。這是因為在固態下，緊密結合的鋰離子的擴散主要發生在鋰化COF的孔壁上，大孔體積（孔隙率）實際上不利于離子傳導，并且它“稀釋”了整體電荷載流子濃度。

將額外的鋰鹽滲透到COF中可以提高Li⁺濃度，但高度締合的鋰鹽實際上限制了離子傳導。COF中的溶劑可以使離子對解耦以加快離子傳輸，但這與更安全固態電池（SSB）的最初動機背道而馳。更重要的是，鋰鹽添加劑和小分子溶劑都不能幫助形成堅固的COF膜。

圖2 固態電解質的電化學特性

鑒于此，作者首先發現了一種新型液態電解質（DMA@LiTFSI），它由溶解在二甲基丙烯酰胺(DMA)中的2 M雙（三氟甲磺酰基）亞胺鋰(LiTFSI)組成，進一步發現鋰鹽可以引發DMA溶劑的共聚，從而可構建出高延展性的聚合物電解質。

受這種轉化行為的啟發，作者將DMA@LiTFSI溶液包埋到LiCOF的孔中，然后進行原位聚合。研究顯示，在COF通道中，柔性DMA鏈的官能團可以從剛性COF主鏈中釋放出鋰離子，同時解耦鋰鹽。因此，DMA@LiTFSI介導的COF(DLC)電解質表現出優異的固態離子電導率為1.7 × 10^-4 S cm^-1（約為其他COF的100倍），并且在室溫下具有0.85的高t+。

此外，COF晶體可以制成具有高柔韌性的超薄膜，使可折疊固態電池的實際演示成為可能。結果，在典型的Li/DLC/LFP全電池中，作者在嚴格的折疊測試中在室溫下實現了120 mAh g^-1的容量。

圖3 全電池性能

Foldable Solid-state Batteries Enabled by Electrolyte Mediation in Covalent Organic Frameworks. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201410

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