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研究者在能源轉換和能源儲存領域正在作出大量努力以減少對化石燃料的依賴。燃料電池、鋰基電池和金屬-空氣電池是高效利用電能的代表性裝置，在這些裝置中能夠加速陰極反應動力學的電催化劑是關鍵。

催化劑主要包括三類：貴金屬基催化劑(如Pd、Ir、Ru)、納米結構過渡金屬催化劑(如Fe、Ni、Co)和單原子催化劑(SACs)。稀缺性和高成本限制了貴金屬催化劑的大規模應用。納米結構過渡金屬催化劑存在催化效率低、穩定性差、催化轉化的構效關系不明確等問題。相比之下，SACs具有成本效益高，通過充分暴露活性位點而獲得超高的原子利用率以及在原子水平上明確的催化機制等優勢。

因此，河北大學傘星源，南京工業大學徐葵和廣西師范大學梁曉光(共同通訊)等人將離子共價有機骨架(iCOFs)作為前驅體以減少金屬聚集和隨后形成的龐大顆粒。iCOFs能夠捕獲和限制更多的Co離子，從而形成由Co單原子和均勻分布的Co納米顆粒(Co_SA & Co_NP-10)組成的催化劑。

?三單位聯合Small Methods：離子共價有機骨架衍生鈷單原子和納米顆粒用于高效電催化

首先，Co_SA & Co_NP-10的ORR掃描伏安曲線顯示其具有更高的起始電位(E_onset, 0.96 V)和半波電位(E_1/2, 0.86 V)，相比于Co_AC & Co_NP-25(0.91和0.83 V)和商業20% Pt/C(0.95和0.84 V)催化劑。同時Co_SA & Co_NP-10具有5.53 mA cm^-2的極限電流密度，超過了Pt/C (5.32 mA cm^-2)。

此外，Co_SA& Co_NP-10的小Tafel斜率(75 mV dec^-1)也進一步證明了其具有較好的ORR活性。OER的催化活性是在飽和O₂的0.1 M KOH中進行研究的，掃描伏安曲線顯示Co_SA & Co_NP-10僅需要0.39 V的過電位就能提達到10 mA cm^-2的電流密度，這低于Co_AC & Co_NP-25(0.42 V)，同時接近最優異的RuO₂(0.35 V)。Co_SA & Co_NP-10良好的催化性能和快速的OER反應動力學也可以通過131 mV dec^-1的小Tafel斜率得到證實。

通過催化劑ORR的半波電位和OER的過電位之間的電勢差(△E)進一步評估催化劑的雙功能特性(ORR/OER)。Co_SA & Co_NP-10的ΔE為0.76 V，低于Co_AC & Co_NP-25(0.82 V)。因此與Co_AC& Co_NP-25和Pt/C&RuO₂催化劑相比，以Co_SA & Co_NP-10為空氣陰極組裝的水性ZAB和準固態ZAB具有更高的功率密度和更長的循環壽命。

密度泛函理論(DFT)計算可以闡明Co-N₄、Co_SA & Co_NP-10和Co_AC & Co_NP-25的電催化活性機理。平衡電位為1.23 V時，Co_SA & Co_NP-10和Co_AC & Co_NP-25的速率決定步驟(RDS)為OOH^*向O^*的轉化(^*OOH^– + e^–→^*O + OH^–)，對應的過電位分別為0.42和0.59 V。

Co-N₄的RDS是在0.61 V的高過電位下對^*OH中間體(^*OH^–+ e^–→OH^–)的脫附，結果證實Co_SA & Co_NP-10的ORR催化活性高于其他催化劑。

接下來，本文還計算了Co-N₄、Co_SA & Co_NP-10和Co_AC & Co_NP-25中活性鈷原子的投影態密度(pDOS)。Co-N₄、Co_SA & Co_NP-10和Co_AC & Co_NP-25的d帶中心分別為-0.54 eV、-1.49 eV和-2.20 eV。

Co-N₄的d帶中心接近費米能級，與含氧中間體具有較強的結合強度。Co_SA & Co_NP-10和Co_AC& Co_NP-25則由于d帶中心的負移減小了活性位點與吸附物質之間的相互作用，從而提高了ORR性能。

然而Co_AC & Co_NP-25的d帶中心比Co_SA & Co_NP-10更負，因此Co_AC & Co_NP-25對中間體的吸附能力較弱不能促進ORR，具有適當的d帶中心的Co_SA& Co_NP-10表現出更好的ORR活性。

此外，Bader電荷分析表明，電子可以從Co-N₄部分轉移到Co_SA & Co_NP-10中的Co納米顆粒，在活性Co位點周圍留下一個強的電子耗散(綠色)區域。

與Co-N₄催化劑相比，Co-N₄部分和Co納米顆粒之間的強相互作用將減弱Co_SA& Co_NP-10中含氧中間體和Co-N₄活性位點之間的結合強度，從而優化了對中間體的吸附能力，因此具有優越的ORR催化活性。這項工作為金屬單原子催化劑的制備提供了一種新的策略。

Ionic covalent organic frameworks-derived cobalt single atoms and nanoparticles for efficient oxygen electrocatalysis, Small Methods, 2022, DOI: 10.1002/smtd.202201371.

https://doi.org/10.1002/smtd.202201371.

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