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蘇大孫靖宇AM:鋰硫電池,1C循環2000圈!

蘇大孫靖宇AM:鋰硫電池,1C循環2000圈!
鋰硫(Li-S)電池因其高能量和低成本被認為是下一代電化學儲能系統有吸引力的候選者。盡管如此,它的發展受到嚴重的多硫化物穿梭和反應動力學緩慢的困擾。盡管單原子催化劑(SAC)已成為加速硫氧化還原化學的一種有前景的補救措施,但一般的單原子負載量、較差的原子利用率和難以捉摸的催化途徑仍然具有挑戰性。
蘇州大學孫靖宇等通過硅藻土模板合成策略在三維分級C3N4結構(3DFeSA-CN)上制備了具有高負載量(~6.32 wt%)的不飽和Fe單原子。
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圖1. 3DFeSA-CN的合成及作用演示
這種生物模板化策略可以防止碳質載體的堆積,從而顯著提高Fe的負載量和原子利用率。如此制備的3DFeSA-CN繼承了硅藻土模板獨特的層次結構,不僅有利于離子/電子傳輸,而且還可以減輕體積變化,從而在電化學循環過程中保持電極的完整性。更令人鼓舞的是,具有不飽和配位環境和偏離電子結構的Fe-N2部分可以顯著增強多硫化物(LiPS)的化學吸附和催化轉化,最終促進氧化還原動力學并減輕穿梭效應。
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圖2. 雙向硫氧化還原
受益于SAC的碳載體和配位環境的同時優化,所得3DFeSA-CN展示了出色的電催化活性,可實現雙向硫氧化還原化學。因此,S@3DFeSA-CN正極獲得了優異的電化學性能,0.2 C和3.0 C時的比容量分別為1363.5 mAh g-1和783.0 mAh g-1。它還可以在1.0 C下獲得超過2000次循環的高容量保持率,平均每圈容量衰減低至0.031%,幾乎可以忽略不計。
此外,為實現實際應用,硫負載量為5.75 mg cm-2的Li-S電池可以獲得6.18 mAh cm-2的面積容量。這項工作為優化SAC的碳質載體和配位環境提供了一種有前景的解決方案,從而最終提升實用Li-S電池中的雙向硫氧化還原。
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圖3. Li-S電池性能
Enhanced Dual-Directional Sulfur Redox via Biotemplated Single-Atomic Fe-N2 Mediator Promises Durable Li?S Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202256

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