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大連理工曲振平ACS Catalysis：載體形狀效應功不可沒！助力CuO/CeO2高效氨選擇性催化氧化

氨氣對人體健康和大氣環(huán)境造成了嚴重危害，選擇性催化氧化NH₃轉化為N₂和H₂O(NH₃-SCO)被認為是控制NH₃排放的有效技術。同時，調節(jié)負載的金屬氧化物與載體材料之間的相互作用是促進氨(NH₃)催化氧化的有效策略。

近日，大連理工大學曲振平課題組制備了基于鈰形狀效應的CuO/CeO₂催化劑(Ce-NR和Ce-NC)，并測試了它們對氨的選擇性催化氧化(NH₃-SCO)。

研究人員制備了不同形狀(棒狀(NR)和立方體(NC))的負載型CuO催化劑。由于形成更多的Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位點和更多的氧空位，基于棒狀結構的Cu/Ce-NR催化劑的NH₃-SCO活性(T₁₀₀=240°C，N₂選擇性>90%)明顯高于Cu/Ce-NC催化劑(T₁₀₀=270°C，N₂選擇性>90%)。

具體而言，Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位點對氨具有優(yōu)異的吸附和活化能力，氧空位有利于氣態(tài)氧的活化和晶格氧的遷移以產生更多的活性氧類，從而促進氨的轉化。重要的是，Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位點是NH₃的主要吸附位點。

此外，CuO/CeO₂催化劑上NH₃-SCO遵循iSCR機理，催化劑上原位生成的硝酸鹽與NH₃的進一步反應是在CuO/CeO₂催化劑上的速率控制步驟反應。Cu/Ce-NR上以單齒硝酸鹽為主，Cu/Ce-NC上則以雙齒硝酸鹽為主，引入NH₃后，其與單齒硝酸鹽的消耗速度快于雙齒硝酸鹽，因此Cu/Ce-NR催化劑的催化性能優(yōu)于Cu/Ce-NC催化劑。

總的來說，該項研究有助于理解利用載體形狀與CuO/CeO₂催化劑性能之間的聯(lián)系，并有助于在實際應用中設計用于NH₃或其他污染物催化氧化的高效催化劑。

Construction of CuO/CeO₂ Catalysts via the Ceria Shape Effect for Selective Catalytic Oxidation of Ammonia. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05168

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