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與鋰金屬負極配對的高壓正極因其在高密度儲能方面的應用潛力而引起了廣泛的關注。然而，傳統電解質無法保持高壓正極和鋰負極的穩定性，因為它們具有剛性的界面化學，過渡金屬的吸附量低，與Li⁺的結合力強。這些不充分的相互作用加劇了過渡金屬溶解和不均勻的Li⁺轉移等問題，最終導致高壓鋰金屬電池(HVLMBs)的循環性能低下。

哈爾濱工業大學何偉東等通過將氟代碳酸亞乙酯（FEC）摻入雙（三氟甲磺酰基）亞胺鋰（LiTFSI）/四亞甲基砜（TMS）溶液中，設計了一種基于砜的電解液，以同時穩定高壓正極和鋰金屬負極。

圖1 具有雙電極親和力和先進界面化學的砜基電解液的設計

由于對不同電極的優先吸附，抗氧化TMS與腐蝕性正極相關聯，而成膜FEC覆蓋了鋰金屬負極，該電解液顯示出雙溶劑的雙電極親和力。1 M LiTFSI/TMS+FEC(8:2, v/v)電解液產生含有LiSO₂F的納米級中間相，其具有低電子密度的S=O鍵。

由于Li⁺-LiSO₂F鍵合較弱（-1.95 eV），LiSO₂F有助于均勻的平面內Li₊轉移，并通過高達-3.86 eV的強吸附能限制過渡金屬離子的溶解，這也是迄今為止報道的最低的Li⁺鍵能和最大的過渡金屬吸附能。

圖2 采用NMC811正極的HVLMBs的電化學性能

此外，原位拉曼測試與從頭算分子動力學和相場模擬相結合，證明了電解液的雙電極親和力和富含LiSO₂F的中間相是高電壓/高容量鋰金屬電池的有效策略。

因此，該電解液使Li/NMC811（4.40 V）電池在500次循環后可保持86.1%的容量，庫侖效率為99.3%。

圖3 SEI/CEI分析

Stabilization of high-voltage lithium metal batteries using a sulfone-based electrolyte with bi-electrode affinity and LiSO2F-rich interphases. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.045

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哈大何偉東EnSM：具有雙電極親和性的砜基電解液穩定高壓鋰金屬電池

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