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LiNiO₂(LNO)是下一代鋰離子電池一種很有前景的正極材料，因為它具有極高的容量和無鈷成分，可以實現更可持續和更合乎道德的大規模制造。然而，它在超過4.1 V的高工作電壓下的循環壽命較差，這阻礙了其實際應用，因此促使人們努力闡明和緩解高充電狀態下LNO的降解機制。

美國西北大學Mark C. Hersam等對無鈷LNO中氧堆積化學相關的高壓降解進行了多尺度探索。

圖1 LNO的堆積結構演化

在這項研究中，作者已經確定晶格氧損失和O1堆積轉變是LNO充電到高電壓區域（高達 4.6 V）時不可逆容量損失的主要原因。

此外，O1結構中NiLi缺陷的出現降低了氧滑移的可逆性，導致不可逆的堆垛層錯。由于氧骨架的不連貫性，這些堆疊結構的變化會加速機械退化，例如蠕變、開裂，甚至層狀結構的彎曲，從而導致容量快速衰減。

圖2 循環高壓下LNO的結構退化

因此，抑制析氧是實現LNO穩定高壓運行的關鍵因素。與該結論一致，抑制析氧的共形外部石墨烯涂層緩解了電化學循環過程中氧堆積的變化，從而顯著提高了容量保持率。因此，這項詳細的機理研究為實現LNO的高壓運行提供了一條清晰的途徑，這是實現實用高能量密度LIBs的關鍵一步。

圖3 表面穩定的LNO的長期循環特性

Elucidating and Mitigating High-voltage Degradation Cascades in Cobalt-free LiNiO2 Lithium-ion Battery Cathodes. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106402

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美國西北大學AM：闡明和緩解無鈷LiNiO2正極的高壓退化

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