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?AFM: 島狀單原子Co催化劑調(diào)控電荷捕獲以增強(qiáng)類光Fenton反應(yīng)

近年來，高級氧化法(AOPs)被認(rèn)為是處理抗生素廢水的有前途的技術(shù)。其中，通過催化活化過一硫酸鹽(PMS)產(chǎn)生高活性氧物種(ROS)的類芬頓反應(yīng)，是消除廢水中抗生素污染物的新方法。在過去的幾十年中，人們已經(jīng)進(jìn)行了許多關(guān)于開發(fā)有效的PMS活化光催化劑的研究，如金屬氧化物，金屬硫化物和碳氮化物。

然而，對于單組分光催化劑來說，由于光生電子-空穴對的快速復(fù)合以及光吸收性能差導(dǎo)致光催化活性低，極大地限制了其實(shí)際應(yīng)用。

基于此，阿德萊德大學(xué)段曉光和浙江師范大學(xué)吳西林等構(gòu)建了富氮碳(SA-Co-CN)和石墨氮化碳(g-C₃N₄)負(fù)載的單原子Co異質(zhì)結(jié)(SA-Co-CN/g-C₃N₄)，并將其用作活化過一硫酸鹽(PMS)的非均相催化劑。

研究人員首先進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計算，以揭示面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)和電子轉(zhuǎn)移行為。結(jié)果表明，SA-Co-CN/g-C₃N₄的總態(tài)密度(TDOS)表現(xiàn)出更窄的帶隙，這促進(jìn)了能級之間的電子躍遷；SA-Co-CN和g-C₃N₄之間的電子軌道的強(qiáng)雜化，這意味著電荷轉(zhuǎn)移很容易進(jìn)行。

此外，SA-Co-CN/g-C₃N₄的電子和空穴主要分布在C原子和N原子上，表明電荷載流子在SA-Co-CN/g-C₃N₄中更加離域化。更重要的是，電子和空穴傾向于分別積累在SA-Co-CN和g-C₃N₄中，這表明SA-Co-CN和g-C₃N₄的異質(zhì)結(jié)之間的有效電荷分離。因此，異質(zhì)結(jié)構(gòu)中有效的電荷離域和分離必將提高SA-Co-CN/g-C₃N₄的光催化性能。

因此，以諾氟沙星(NOR)為模型抗生素，SA-Co-CN/g-C₃N₄/PMS系統(tǒng)在紫外光下對NOR的去除率達(dá)到100%，而在g-C₃N₄/PMS系統(tǒng)中，只有11.7%的NOR被去除。此外，在NOR降解過程中約81.6%的總有機(jī)碳(TOC)被去除，這意味著SA-Co-CN/g-C₃N₄介導(dǎo)的光-Fenton系統(tǒng)的高礦化能力。

同時，在紫外光下，SA-Co-CN/g-C₃N₄/PMS系統(tǒng)的動力學(xué)速率常數(shù)(K_obs) (0.2601 min^?1)比上述單個系統(tǒng)大約20倍，表明SA-Co-CN/g-C₃N₄異質(zhì)結(jié)在可見光照射下協(xié)同增強(qiáng)PMS活化。總的來說，這項(xiàng)研究為合理設(shè)計基于SACs的異質(zhì)結(jié)提供了一個新的策略，以通過界面偶聯(lián)獲得優(yōu)越的光氧化還原活性。

Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208688

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