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路軍嶺/李微雪/韋世強(qiáng)Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協(xié)同增強(qiáng)鎳原子的氫化反應(yīng)

路軍嶺/李微雪/韋世強(qiáng)Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協(xié)同增強(qiáng)鎳原子的氫化反應(yīng)
對(duì)比常規(guī)金屬納米粒子,原子分散的金屬催化劑最大限度地提高了原子效率并顯示出獨(dú)特的催化性能。然而,實(shí)現(xiàn)高反應(yīng)性同時(shí)在可觀的負(fù)載下保持高穩(wěn)定性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)路軍嶺教授、李微雪教授和韋世強(qiáng)教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了他們通過金屬-載體相互作用和空間限制的協(xié)同作用來解決上述挑戰(zhàn)。
路軍嶺/李微雪/韋世強(qiáng)Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協(xié)同增強(qiáng)鎳原子的氫化反應(yīng)
作者成功的在石墨碳氮化物(g-C3N4)載體上制造出了高負(fù)載量(3.1 wt%)原子鎳(Ni)以及高負(fù)載量(8.1 wt%)的原子銅(Cu)“鉗”位點(diǎn)。
對(duì)于乙炔在過量乙烯中的半加氫反應(yīng),所制備的催化劑在活性、選擇性和穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出非凡的催化性能,在沒有協(xié)同效應(yīng)的情況下都遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于單獨(dú)負(fù)載的原子Ni。
路軍嶺/李微雪/韋世強(qiáng)Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協(xié)同增強(qiáng)鎳原子的氫化反應(yīng)
綜合表征和理論計(jì)算表明,限制在兩個(gè)穩(wěn)定的羥基化Cu“鉗”位點(diǎn)中的活性Ni位點(diǎn)通過在反應(yīng)物吸附時(shí)破壞界面Ni支撐鍵并在產(chǎn)物解吸時(shí)使這些鍵發(fā)生動(dòng)態(tài)變化。這種動(dòng)態(tài)效應(yīng)賦予了高催化性能,為合理設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定、高負(fù)載但原子分散的催化劑提供了途徑。
路軍嶺/李微雪/韋世強(qiáng)Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協(xié)同增強(qiáng)鎳原子的氫化反應(yīng)
Synergizing metal-support interactions and spatial confinement boosts dynamics of atomic nickel for hydrogenations. Nat. Nanotechnol., 2021, DOI: 10.1038/s41565-021-00951-y.
https://doi.org/10.1038/s41565-021-00951-y.

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