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探索鋰硫電池中共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）的新應(yīng)用形式，可以克服通常用作硫主體材料時(shí)的低導(dǎo)電性或高負(fù)載等缺點(diǎn)（正極中負(fù)載量大多為~20~40 wt%），以最大限度地發(fā)揮其低密度優(yōu)勢，從而獲得輕質(zhì)、便攜式或高能量密度設(shè)備。

南京師范大學(xué)蘭亞乾等確定COFs可以作為粘結(jié)劑的微量添加劑（正極中約1 wt%），并且已經(jīng)制備了一系列蒽醌COF基空心管作為模型微量添加劑。

圖1 COF作為粘結(jié)劑添加劑示意圖

通過原位自組裝PVDF、1,5-二氨基-4,8-二羥基蒽醌 (OH-AAn)和1,3,5-三甲酰基間苯三酚(TP)得到了一系列蒽醌基中空管(PVDF@OH-AAn，命名為POAC-x, x = 1-5），并用作粘結(jié)劑的微添加劑（在正極中為0.5 – 4.0 wt%）。

研究發(fā)現(xiàn)引入 POAC-x可以明顯增強(qiáng)粘結(jié)劑的性能（如粘度、電解液潤濕形和Li⁺傳輸），并能夠在循環(huán)過程中自發(fā)修復(fù)電極的機(jī)械損傷和裂紋，這使得活性材料之間的機(jī)械和電氣連接比傳統(tǒng)的硫正極更穩(wěn)定。

圖2 材料結(jié)構(gòu)及形貌表征

具體而言，使用POAC-4作為微添加劑（正極中為1.0 wt%）的電極呈現(xiàn)出比PVDF基電極幾乎加倍的可逆容量（在0.5 C下300次循環(huán)的初始比容量分別為1292.5 mAh g^-1、805.5 mAh g^-1），并表現(xiàn)出約99.9%的庫侖效率（CE）。

此外，基于POAC-4的電極在2 C下循環(huán)600次后顯示出令人印象深刻的517.0 mAh g^-1的高容量，幾乎是裸電極的兩倍。值得注意的是，所獲得的性能優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的COF基或粘結(jié)劑基鋰硫電池。此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明蒽醌COF空心管對LiPSs具有高親和力和催化能力，這將在維持高電化學(xué)性能方面發(fā)揮關(guān)鍵作用。

圖3 鋰硫電池電化學(xué)性能

Anthraquinone Covalent Organic Frameworks Hollow Tubes as Binder Micro-Additives in Li-S Battery. Angew 2021. DOI: 10.1002/anie.202113315

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南師大蘭亞乾Angew：COF空心管作為鋰硫電池粘結(jié)劑微添加劑

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