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?蘇大AFM：Mo誘導(dǎo)晶格向長(zhǎng)程無(wú)序的轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)在低電位下產(chǎn)生超高電流密度用于HER

Pt被公認(rèn)為一種典型的HER催化劑，但是這種貴金屬昂貴的價(jià)格和不穩(wěn)定性極大地限制了它們廣泛的實(shí)際應(yīng)用。過(guò)渡金屬鎳基硫系化合物(TMNiCs，如NiS₂、Ni₂S₃和Ni₃S₂等)由于其固有的高活性和電導(dǎo)率特性而被認(rèn)為是HER的有效電催化劑，但大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的催化劑僅在低電流密度(< 0.2 A cm^?2)下可用。實(shí)現(xiàn)電化學(xué)水分解制氫的工業(yè)應(yīng)用要求反應(yīng)過(guò)程具有持續(xù)的高電流密度和低過(guò)電位。

因此，設(shè)計(jì)出有效的催化劑以在超高電流密度(> 1 A cm^?2)下保持高活性，是滿(mǎn)足電化學(xué)水分解工業(yè)穩(wěn)定運(yùn)行的關(guān)鍵。

基于此，蘇州大學(xué)晏成林和錢(qián)濤等報(bào)道了一種原位非均相原子介導(dǎo)策略，并制備了一種長(zhǎng)程無(wú)序的鉬鎳基硫系催化劑(U-MoNiS)。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果表明，最佳的U-MoNiS具有優(yōu)異的電化學(xué)析氫活性，其在2243 mA cm^?2超高電流密度下的過(guò)電位低至305 mV，是商業(yè)Pt/C (135 mA cm^?2)的16.6倍。

此外，U-MoNiS還顯示出優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性，其在經(jīng)過(guò)6000次LSV循環(huán)后的性能下降可忽略不計(jì)，并且形貌僅發(fā)生輕微變化。并且U-MoNiS還能夠在高達(dá)約5 A的超高電流下有效工作，證明了該催化劑具有很好的工業(yè)應(yīng)用前景。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)引入異原子Mo進(jìn)行體相Ni原子置換或間隙填充，能夠構(gòu)建長(zhǎng)程無(wú)序晶格。密度泛函理論(DFT)結(jié)果表明，引入的Mo原子優(yōu)化了主晶面的微環(huán)境，使(110)和(211)面的表面能分別從0.180和0.165 eV ?^?2降低到0.077和0.100 eV ?^?2，因此加速了中間體H*的吸附，減小了其能壘(ΔG_H*，低至0.04 eV)，從根本上有助于實(shí)現(xiàn)高電流密度下的高效制氫。

綜上，這項(xiàng)工作為超高電流密度活性電催化劑的合理設(shè)計(jì)和構(gòu)造提供了有效的策略，也為實(shí)現(xiàn)綠色氫的大規(guī)模應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ)。

Mo-Mediated Transition of the Lattice to Long-Range Disorder Enables Ultra-High Current Density Hydrogen Production at Low Potentials. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208718

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